价键理论在单分子库仑阻塞器件电子输运中的应用

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1、ApplicationofValenceBondThoeryinElectronTransportThroughCoulombBlockadeSingleMoleculeDevicesbyYINGHuaHuB．S．(HunanUniversity)2008AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofSciencePhysicsintheGraduateSchoolofHunanUnivers

2、itySupervisorProfessorCHENKeqiuNovember,2012湖南大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：膨掷日期：弘佐年7乙月／D日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，

3、同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于1、保密口，在——年解密后适用本授权书。2、不保密彤(请在以上相应方框内打”、／”)作者签名：导师签名：岔，名彬，日期：汐J∑年，≥月伊日日期：阳谚r力月Io日——一价键理论在单分子库仑阻塞器件电子输运中的应用硕士学位论文摘要因电子器件微型化的需要，人们曾于80年代后期前提出单

4、电子晶体管(SET)的概念。SET工作于库仑阻塞区域，每个工作区间内只允许一个或几个电子进出，达到了器件工作电流的最小化。十几年后，随着单分子制备技术的发展，人们将单电子晶体管从尺寸上继续微型化，发展出了单分子单电子晶体管。单分子单电子器件的核心是具备多个稳定氧化还原态的有机单分子，工作时分子在它的不同氧化还原态间受库仑阻塞的约束相互转变。受这些进展的启发，鉴于目前流行的DFT-NEGF架构的模型不能很好的处理库仑阻塞输运，同时也希望找寻一种可以普遍处理各种输运问题的理论模型，本论文选取了价键理论

5、作为模拟分子电子结构的第一性原理方法，并辅以主方程方法描述电子通过分子的输运过程。作为这种方法的最初步应用展示，我们重点讨论了苯分子单电子器件的电子结构和电子输运行为。结果发现由于苯分子电离时出现Jahn．Teller效应，因该效应而劈裂的两个简并能级与左右电极有不同的耦合方式。这种耦合的不同会导致器件的负微分电导现象。据此推测这种负微分电导现象将具有某种普遍性：分子于不同氧化还原态间跃迁的过程中，结构对称性降低导致简并能级的解简并。研究人员可以在这种原则的指导下寻找具有类似结构和对称性的分子，并

6、测试其是否有负微分应用前景。另外我们还研究了在库仑阻塞输运范围下的二阶效应：共隧穿(co．tunneling)透射。尽管二阶输运的电流很小，但与一阶的顺序隧穿现象不同，共隧穿透射是相干的，因此会导致单分子的量子干涉效应。由于这种干涉效应只与分子对称性有关，对热扰动有较好的抗干扰力，而有望在室温下工作。重点讨论的是简单的二阶共隧穿透射与考虑了所有展开项的NEGF方法的比较，结果发现在这种分子一电极弱耦合的情况下，二阶近似可以很好的满足非定量的估计需求。甚至都不需要显式的考虑电极对分子的影响。这部分的

7、比较也验证了本文所采用的理论在弱分子一电极耦合下的有效性。关键词：单电子晶体管；单分子器件；库仑阻塞；价键理论；主方程；负微分电导111价键理论在单分子库仑阻塞器件电子输运中的应用IV硕士学位论文AbstractSingleelectrontransistor(SET)wasproposedmorethantwodecadesagosincetheminiaturizationtrendofelectronicdevices．SETworksincoulombblockaderegime，whic

8、hallowsonlyoneelectrontohopinoroutofthedeviceduringitsworkingcycle，thusachievedthelimitofdevicepowerconsumption．Thankstotheadvancesinsin-glemoleculepreparationtechnique，adecadelater,researchersfurtherminiaturizedthemeso-scopicSETintoasinglemol