磁性单分子输运性质研究及自旋器件设计

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1、NanJ-"．ngUniversityDissertationforDoctorofPhysicsSpinselectedelectrontransportinsingle-·moleculemagnettunneljunctionsZhengzhongZhang一Supervisor：ProfessorBaigengWangDepartmentofPhysicsNationalLaboratoryofSolidStateMicrostructuresNanjingUniversityMay,20’11：，．+‘摘要fI[1lrllllllUJrl[1lll

2、llllllll[1lllIY2371974毕业论文题目：磁性单分子输运性质研究及自旋器件设计理论物理专业2008级博士生姓名：张正中指导教师(姓名、职称)：王伯根教授摘要单分子磁体是一种新型的分子铁磁材料，区别于传统的磁性材料，它们在仅有一个分子的情况下仍然能体现出铁磁性。首例单分子磁体发现于距今17年前，其后多种由多个过渡金属原子构成的分子基团被发现可用于制作单分子磁体。这种特殊的分子材料在广泛的技术领域有着巨大的应用潜力，例如，分子自旋回路，数据存储单元等等。由于近年来分子实验技术日新月异，实现了将单分子磁体接入两个金电极之间，制成普通金属．分子一普通

3、金属隧穿结。更具实际意义的是，随着极化电流隧道扫描显微镜技术的发展，可将单分子磁体接入两铁磁电极之间，利用不同的极化电流，实现对分子磁性状态的操控。上述实验均表明，单分子磁体这种纳米磁性材料在未来计算机存储和信息处理方面有着巨大的潜在应用前景。因而单分子磁体的输运性质研究也成为近年来的一个热门领域，它饱含丰富而有趣的物理现象，例如负微分电导，分子磁矩的翻转现象等等。众所周知，当自旋极化的电流通过一块磁性材料，巡游电子的磁矩会和材料的局域磁矩发生相互作用，电流足够强时，自旋转移力矩会导致有趣的磁畴壁运动现象。相对的，若未经自旋极化的电流通过一块铁磁材料，巡游电

4、子的自旋方向亦会被铁磁材料所影响和筛选：此即通常实验上产生极化电流的方法。与上述机制不同的是，单分子磁体，其磁性的来源是在低温下分子能谱呈现出独特的双稳态结构。我们的工作就是基于其能谱独特的双稳态基础上，研究和论证了单分子磁体在一个普通金属．单分子磁体．普通金属隧穿结中也能产生自旋极化的电流。通过调节门电压至某个特定的窗口，一种自旋方向的电子就会被分子筛选出来从而导致电流的高度极化。这也说明了当电子通过磁性分子的摘要最低未占满能级时，分子的磁矩对隧穿电子有着选择作用。另一方面，当外界电流足够强，巡游电子的自旋角动量同样也能影响磁性分子的磁性状态。借助极化电流

5、隧道扫描显微镜技术，通过自旋转移力矩效应探测和控制单分子磁体或单个磁性原子的白旋的实验已经实现。通常这类实验是在极化探针上加上一个外加的电场，通过极化的隧穿电流和磁性颗粒之间的自旋非弹性散射隧穿过程，操控磁性原子或分子的白旋方向平行或者反平行于探针的磁矩方向。在此种背景下，我的工作主要分为两部分：(1)我们讨论和计算了在普通金属．单分子磁体．普通金属隧穿结中的电子输运行为。根据分子磁铁独特的双稳态结构能谱，不借助其他外加手段，诸如自旋偏压，铁磁电极之类，实现了分子隧穿结在低偏压下向普通金属端注入高自旋极化率的电流。通过改变加在分子上的门电压，这个器件可以选择

6、和控制被筛选电子的自旋方向，我们的计算参数符合现行的实验环境要求，是一种可行的分子自旋过滤器的设计方案。与此类似的，我们又讨论了在这种金属．单分子磁体一普通金属隧穿结热驱动的电子输运行为。通过施加一个小的温度差在这个器件的两端，选择适当的门电压区域，这个分子隧穿结可以产生纯的自旋流，但其大小会受到外加磁场和库伦排斥能的影响和抑制。但是，无论磁场和库伦排斥能如何变化，高自旋极化的热电流总能通过调节门电压的方式获得。不仅如此，通过门电压控制的方式我们可以同时控制这个器件中的电流流向和自旋极化方向，并无需借助外加的磁场或磁性电极。我们的计算结果表明这种磁性分子隧穿

7、结可作为一种热．自旋产生器的设计方案。(2)我们讨论了由热电效应驱动的铁磁．单分子磁体．普通金属隧穿结中的单分子磁体磁性翻转过程。在这个异质结器件中，磁性分子的自旋方向可以借助改变温差或者改变门电压的不同方法进行操控。这种控制行为是借助于电极之间的热温差驱动的，不需要外加电源或者磁场。由于热．自旋转移力矩的作用，分子磁铁的自旋状态会历经一系列中间态完成其翻转的目的，并且遵守磁性分子中巡游电子的顺序隧穿假设：每次只交换一个电子，改变1／2个自旋。在改变门电压控制分子自旋态时，分子磁铁的磁矩也表现出明显的回线结构。在单分子磁体磁矩翻转时，电导谱会对应出现一个特征

8、性的极大值。这种电控分子磁矩的隧穿结适合作为未来某种