费托合成高温油相产品中正构烃的分离研究

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1、费托合成高温油相产品中正构烃的分离研究TheStudyoftheSeparationofN-hydrocarbonsfromHighTemperatureOilProductsofFischer-tropschSynthesis学科专业：化学工程研究生：葛喜慧指导教师：王燕副教授天津大学化工学院二零一四年六月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他

2、教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日

3、万方数据摘要费托合成法是煤制油的重要方法之一，对于费托合成法生成的高温油相产品中混合烃的分离研究具有重要的应用价值。本研究通过尿素络合法从混合烃中分离正构烃，利用正交实验研究较优络合反应条件。通过CCD高速照相技术，研究不同络合反应条件对尿素络合物晶体生长特点的影响，以及晶体的结构特点。首先，利用正交实验确定乙醇作为较理想的活化剂，同时得到尿素络合反应的较优实验条件尿素用量2.75g/g油品、乙醇用量3.5ml/g油品、水用量1.125ml/g油品、反应温度为5℃和反应时间为1h。在此络合反应条件下，得到

4、1-癸烯收率87.75%，正癸烷收率89.90%。通过对解络合反应条件的研究，得到有水存在的条件下，尿素络合物解络合后得到的正构烃收率较大，能耗较低。其次，通过CCD高速照相技术，对尿素络合物晶体生长情况进行研究。结果表明，尿素络合物晶体在轨道方向上的生长速度远大于在轨道垂直方向上的生长速度，且在生长初期的生长速度较快。通过对C10和C12正构烃尿素络合物晶体的研究，得到尿素络合物晶体生长特征与正构烃的碳链长度有关。在甲醇作为活化剂或有水存在的条件下，形成的尿素络合物晶体体积相对较大。最后，通过分析C10

5、混合烃尿素络合物和C12混合烃尿素络合物的红外图谱，得到正构烃尿素络合物的形成与正构烃的碳链长度有关，而正构烃碳链含有13的官能团影响较小。通过CCP/MASNMR图谱对不同客体在尿素络合物中的排列情况分析得到，客体分子的排列是由相邻客体分子间的末端基团的相互作用决定的。最后，通过IR图谱和DSC曲线分析，说明尿素络合物的稳定性与正构烃的碳链长度和正构烃的熔点有关。关键词：费托合成尿素络合法尿素络合物晶体正构烃万方数据ABSTRACTFischer-tropschsynthesisisoneoftheim

6、portantmethodsofcoalliquefaction.SoitisveryimportanttostudytheseparationofmixedhydrocarbonofFischer-tropschsynthesisproducts.Inthispaper,separationn-hydrocarbonsfrommixedhydrocarbonswithureainclusionmethodwerestudiedandtheoptimalconditionsforreactionbyort

7、hogonalexperimentswereobtained.Thecrystalgrowthcharacteristicsandthecrystalstructureofureainclusioncompounds（UICs）formedindifferentconditionswerestudiedwithhigh-speedCCDcamera,whichwouldguidetheapplicationofureainclusionmethodinn-hydrocarbonseparationfrom

8、mixedhydrocarbons.First,ethanolwaschosenastheoptimalactivatorbyorthogonalexperiments.Fromtheorthogonalexperimentresults,thesuperiorcombinationofexperimentalconditionswasthattheureaconsumptionwas2.75g/goil,theethanol