铁酸镧钙钛矿改性及其复合铈基催化剂甲烷催化燃烧性能的研究

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1、万方数据ModificationandCatalyticPerformanceinCH4CombustionofPerovskite—typeLaFe03andCe02··basedCatalystsThisthesissubmittedtoZhejiangNormalUniversityforthedegreeofMasterofSciencebyXian-PingXiangSupervisedbyProf．Bo-TuoTengZhejh?ngKeyLaboratoryfo厂ReactiveChemistry011

2、SolidSurfaces,InstituteofPhysicalChemistry,ZhejiangNormalUniversityMay2014万方数据铁酸镧钙钛矿改性及其复合铈基催化剂甲烷催化燃烧性能的研究摘要近来，中国汽车的保有量迅速增加，污染也越来越严重，机动车尾气污染已经成为空气里的主要污染源。汽车尾气不仅对环境造成了严重的污染，更对人体造成了伤害。目前的汽车尾气催化剂存在以下两个问题：一、起燃温度都比较高，二：贵金属使用量比较大。因此，制备较低起燃温度的催化剂和用贱金属催化剂替代贵金属催化剂的研究越来越

3、多，该类催化剂可以改善我们的空气质量。论文利用溶胶凝胶法制备了稀土钙钛矿复合氧化物系列催化剂，以甲烷燃烧作为评价汽车尾气催化剂低温起燃性能的探针反应，利用BET．XRD、TG、SEM、Raman、H2．TPR等表征手段，对催化剂进行了系统的评价与表征，制备了催化性能优良的产品。研究结果表明，铁酸镧钙钛矿及其复合铈基催化剂对甲烷的催化氧化有较好的效果：利用表征结果将催化剂的性能与物理化学结构进行了关联。1．铁酸镧钙钛矿A位改性催化剂的甲烷催化氧化性能的研究以硝酸盐作为前驱体，柠檬酸作为溶胶剂，用氨水调节溶液pH值，通过

4、溶胶凝胶法制备了一系列不同Ce含量和不同焙烧温度铁酸镧复合氧化物催化剂。制备了不同Ce／La比例的LaldCe。Fe03系列催化剂的催化性能，甲烷催化氧化活性评价结果表●明，在A位掺入Ce提高了催化剂的甲烷低温氧化活性，Lao．7Ceo．3Fe03催化剂的活性为最佳。XRD、SEM结果表明，当Ce／La比例为l：9时，Ce02能很好地与LaFe03形成钙钛矿结构。2．铁酸铈镧钙钛矿B位改性催化剂的甲烷催化氧化性能的研究研究表明，B位离子掺杂也能提高催化剂对甲烷的氧化性能。本文在B位掺入对甲烷催化性能较好的Co离子，制

5、备了不同Fe／Co比例的Lao．9Ceo．1Fel．xCo、03系列催化剂。甲烷氧化活性评价结果表明，在B位掺入Co有助于催化剂对甲烷的催化活性万方数据的提升，Lao．9Ceo．1Feo，祀oo．303催化剂的活性为最佳。在LaFe03的A位和B位掺入适量的其它元素，有助于提高催化剂的活性，且能保持较好的钙钛矿结构。3．稀土钙钛矿复合铈基催化剂甲烷催化氧化性能的研究利用溶胶凝胶法制备不同铈锆比例的固溶体，以CO氧化为探针反应，评价了不同比例的铈锆固溶体的催化氧化活性。在优化比例的铈锆固溶体基础上，按一定的比例加入活性

6、氧化铝、铈锆粉、拟薄水铝，适量的蒸馏水，球磨一段时间成浆状后，加入贵金属。本文重点分析了不同Pd含量、稀土钙钛矿添加对催化剂甲烷催化氧化活性的影响等。结果表明，Pd含量对催化剂活性有重要的影响：在铈锆固溶体中添加稀土钙钛矿能够提高催化剂的甲烷氧化活性，从而可以降低催化剂的生产成本。关键词：汽车尾气；溶胶凝胶法；铈基催化剂：钙钛矿：甲烷催化燃烧万方数据ModificationandCatalyticPerformanceinCH4CombustionofPerovskite··typeLaFe03andCe02-·ba

7、sedCatalystsABSTRACT晰mtherapidincreaseofmotorvehiclesinChina,airpollutioncausedbyautomotiveexhausthasbeenoneofthemostimportantpollutionresources．Todevelopthecatalystswithhighperformanceisthekeytosolvethispollution．Atpresent,therealetwourgentdifficultiesfortheau

8、tomotiveexhaustcatalystdevelopment：1．1ight-offtemperatureishigh；2．Activecomponentsofpreciousmetalsareexpensive．Therefore，todevelopnewcatalystsormodifythepresentoneswithlowli