芳烃氯化反应选择性研究

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1、隶劫大·粤工程硕士学位论文万方数据芳烃氯化反应选择性研究万方数据SelectivityStudyontheChlorinationofAreneAThesisSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofMasterofEngineeringBYCHEJunqiangSupervisedbyProfessorWANGmingliangSeniorEngineerTAOWenpingSchoolofChemistryandChemicalEngineeringSoutheastUniversityDecember

2、2014万方数据东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名：鼋争瓣日期：眦东南大学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容

3、相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布(包括以电子信息形式刊登)论文的全部内容或中、英文摘要等部分内容。论文的公布(包括以电子信息形式刊登)授权东南大学研究生院办理。研究生签名：：klq．Jo-I铲万方数据摘要随着氯代烃应用领域的越来越广泛，人们对氯代烃的研究也越来越多。在目前工业生产中，氯苯、一氯甲苯、二氯甲苯、三氯甲苯等小分子氯代烃从合成到分离提纯已形成体系，主要面临的是芳烃氯化的选择性以及氯化反应对环境所产生的污染等问题。在烃类氯化反应中，为了给工业生产带来更高的收益，减少环境污染，氯化实验中主要通过研究催化剂催化氯化提高所需产物的选择

4、性。本课题针对不同的氯化反应，采用商品催化剂或设计合成的催化剂进行催化氯化，建立了气相色谱检测及监控的分析方法，研究了从苯或氯苯氯化制备对二氯苯、从甲苯氯化制备对氯甲苯和邻氯甲苯、从邻氯甲苯制备2,6．二氯甲苯以及处理多氯副产物等相关内容。从苯或氯苯氯化制备对二氯苯，采用硫氮杂卓类化合物作为催化剂，可使对二氯苯和邻二氯苯的含量比达到4．8左右。从甲苯氯化制备一氯甲苯，采用不同的含S、N、O等杂环催化剂，对氯甲苯含量可以达到55％左右。近年来随着邻氯甲苯价格的不断上升，邻氯甲苯的选择性研究也成为热点问题。本课题采用不同催化剂与催化工艺可使甲苯氯化产物中间氯甲苯含量低于O

5、．2％，多氯甲苯总含量控制在4％以内，同时邻氯甲苯含量可达到54％左右。工业生产中，从邻氯甲苯直接氯化制备2,6．二氯甲苯的选择性较低，本课题通过加入不同的催化剂，如四氰基类化合物可使2,6．二氯甲苯的含量提高到30％左右。此外，本课题对混二氯甲苯的分离进行了初步的研究，分别尝试了物理凝固法和化学方法分离混二氯甲苯。通过化学法分离混二氯甲苯可以得到纯度较高的2，4，5．三氯甲苯。本课题的分离方法虽然不能有效分离每一种组分，但该方法可以有效改变混二氯甲苯的各组分含量，有利于后续分离工作的开展。关键词：芳烃催化剂氯化选择性混二氯甲苯万方数据AbstractWiththed

6、evelopmentofindustry，chlorinatedhydrocarbonshaveattractedgreatattentionandwidelyused．Theindustryaboutsmallmoleculechlorinatedhydrocarbonshasformedasystemincludingthesynthesisandseparation．However，themainexistingproblemsaretheselectivityofchlorinationofarene，environmentpollutionandSOon．I

7、nordertoreducecosts，protectenvironmentandimprovetheselectivityoftherequiredproduct，catalyticchlorinationwasstudied．Inthispaper，themethodofgaschromatographywasestablishedtodetectandmonitorproductsformeetingdifferentchlorinationreactions．Andtheresearchesaboutthepreparationofp-dic