离子型催化水氧化体系研究

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1、硕士学位论文离子型催化水氧化体系研究StudyofIonicWjjlterOxidationSystem作者学科、学J姓名：专业：罢．J’指导教师：直蚩完成日期：2Q!垒生墨旦大连理工大学DaliaIlU11iVerSityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有

2、不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：蓥土翌j暨血坐氢鱼盈盘至丑宜作者签名：犀錾蔓畦日期：—蝉年—上月旦日大连理工大学硕士学位论文摘要充分利用可再生能源太阳能是减少传统能源使用的有效途径之一【l‘3J。高效的把太阳能转化为化学能是一个至关重要的问题。实现这个目标的有效方法之一是利用太阳辐射能量转换将水分解成氢气和氧气，如今有关模拟自然界中的光致水放氧过程的研究越来越多，研究水氧化催化剂也成为了热点【4’。71。最近几年本课题组研究开发的Ru(bda)L2(L=2，2’．联吡啶．6，6’．二羧酸)类的水氧化催化剂有很高的催化活性。根据反应机理得知，在催化水氧化

3、过程中发生双分子耦合形成I沁．O．O．Ru的高活性水氧化中间体，因而如何促进这类催化剂分子间的相互作用成为提高这类催化剂催化水氧化效率的关键。本论文设计合成了四个基于钌的水氧化催化剂[Ru(bda)L2】(H2bda=2，2’．联吡啶．6，6’．二甲酸；L1=4．羧基吡啶，Rul；L2=4．二甲氨基吡啶，Ru2；L3=4．(2．二甲氨基乙基)吡啶，Ru3；L4=4．(2．乙基-4．甲基．1．羟基苯基)吡啶，Ru4)。加入等摩尔量NaoH催化剂Rul形成催化剂Rul，，加入等摩尔量HCl催化剂Ru2形成催化剂Rll2，。在一定条件下它们可以实现化学法和光驱动催化水放氧。催

4、化剂Rul，(1171．1)的TON比催化剂Rul(863．7)提高307，催化剂Ru2，(584．7)比催化剂Rll2提高126。通过调节催化体系的pH值，使这两个催化剂的轴向配体形成阴离子和阳离子状态，通过分子间的阴阳离子相互作用提高混合催化剂的催化活性。研究结果发现在pH=4．0的条件下催化剂Rul+2的TON比催化剂Rul和Ru2提高接近2倍，而在pH=6．8的条件下催化剂Rul+2的TON有较小的提高，在pH=1．O的条件下TON没有明显提高，只是催化剂Rul和Rll2单独起催化作用。关键词：水氧化；离子型催化剂；离子聚合；分子间作用力离子型催化水氧化体系研究

5、StudyofIonicWaterOxidationSystemAbstractMal(e伽luseofrellewableene唱iesaStllesubstitutetoⅡle仃aditionalenerg)，iscmcial．Amongtllem咖lsfo加：1ingsolarenergyintochemicaJene唱y，suchaSsplittingwaterimohydrogenaIldoXygen，isregardsaS也emoStbeneficialaIldeconoIIlicalway．OVer也epaStfewyears，aseriesof11igl

6、llyef五cientIU．bda(H2bda=2，2’-bip沔dine一6，6’-dicarboxylicacid)t)，pec削ystsforwatero)【idationhaVebeendeVelopedinourgroup．MechaIlisticstudieshaVereVealedtllatt11ec削如cprocessesofwatero)【idation诵也R-u．bdac削ystswerefollo、访ngabimolecularcouplingpa：mway．Therefore，increasing也eoppoItllllitiesofintemo

7、lecularinteractionsofthjstypec砌ystisasllita_blewaytoe11llancetlleirc删yticwateroxidationactivities．111tllismesis，fourRu-bda勺I，pewalteroxidationcatalystsRul·4weresyntllesizeda11d伽lyCharacterizedby1HNMRandESI-MS．Inourdesign，也esecatalyStscollldcon铲egatethrou曲iollicaggregation