负载型金属co氧化催化体系的研究进展

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1、维普资讯http://www.cqvip.com第11期无机化学学报Vo1．19，No．112003年11月CHINESEJOURNALOFINORGANICCHEMISTRYNov．，2003负载型金属CO氧化催化体系的研究进展郑修成黄唯平张守民王淑荣吴世华(南开大学化学系，天津300071)本文结合近年来我们的研究工作以及国内外相关研究，概述了负载型金属CO氧化催化体系的研究进展，并进一步展望了今后的研究、发展方向以及应用前景。关键词CO氧化负载型金属催化剂进展分类号06140613．710611．62O引言认为金不宜做

2、为催化剂的活性组分，但近来研究表明，当粒度处于纳米级(<10nm)的时候，金有大量CO氧化在CO激光器中气体纯化、CO气体探的低配位数目的表面原子，表现出优良的催化活测器、呼吸用气体净化装置、消除封闭体系内微量性【。CO以及空气污染控制尤其是汽车尾气控制中起重Guzman等n将[Au(CH3)2(acac)](其中acac为要作用，同时在石油化工中，多数烃类加工催化剂表乙酰丙酮)吸附在MgO粉体上制得Au／MgO催化面积焦致使催化剂性能变差以致失活、催化剂氧化剂。EXAFS研究表明，金主要有两种形式，一种金主再生过程也涉及到

3、CO的催化氧化，而且CO氧化反要以近似于Au6团簇存在，在第一和第二壳层里应因其相对简单具有代表性，常被用作模型反应来Au—Au配位数分别是4。0±0．4、1．0-1-0．1；另一种研究完全氧化催化剂的催化行为。基于上述原因，是较大的团簇(平均包含100个金原子)，平均直径CO氧化反应成为当今世界催化领域研究的热门课约是3nm，在第一和第二壳层里Au—Au配位数分别题之一【l1。是9．4±0．9、3．5±0．4。在催化剂制备过程中加入相对非负载的金属催化剂而言，负载型金属催适当的修饰剂可以提高其催化活性，如抗坏血酸(维化剂使

4、金属催化剂活性组分有更高的分散度和更合生素C)修饰Au／MgO，使得其低温CO氧化反应催适的粒度、载体与金属还可能存在着协同效应特性，化活性大大提高¨】，原因之一是抗坏血酸的加入微表现出较高的催化活性，而且降低了催化活性组分调了金离子／金金属在母体催化剂Au／Mg(OH)以金属的消耗量，降低了实验和应用成本，因而CO氧及活性催化剂Au／MgO中的比率，再者是抑制了致化反应中多采用负载型催化剂。使催化剂失活的碳酸盐成分的生成。本文归纳了负载型C0氧化纳米金属催化剂的Au／TiO是室温下有效的室内空气净化催化研究状况，并展望了该

5、类型催化剂的研究和应用前剂，TiO的晶相影响催化剂的活性，溶胶一凝胶法制景。备的TiO只有锐钛型晶相，商品TiO则锐钛型和金l贵金属催化剂红石型共存151，二者分别为载体制得的Au／TiO2催化剂上金的粒度分别是3．5nm、2．5nm，Au／TiO(sol1．1金催化剂—ge1)的点火温度比Au／TiO2(commercia1)低150~C。块状金金属呈现化学惰性，长期以来人们一直收稿日期：2003．05．22。收修改稿日期：2003．07．01。国家自然科学基金资助项目(No．20271028)。★通讯联系人。E-maih

6、wushihuae@eyou．COinorwuhh@nankai．edu．cn第一作者：郑修成，男，29岁，博士研究生；研究方向：无机合成与材料。维普资讯http://www.cqvip.com·1154·无机化学学报第19卷金的粒度也是影响催化剂的活性的主要因素之一，较大则抑制COa(吸附态CO)的生成、减少CO和OBoccuzzi等[61采用沉积．沉淀法制备出三种金粒度的吸附进而减低了CO的生成量。载体的初始结构不同的Au／TiO：催化剂(焙烧温度分别是200oC、能极大地影响金的粒子尺度和Au／FeO，的催化活300'

7、12、500oC，金粒度分别是2．4nm、2．5nm、性【l，小粒度的金和—FezO3、．FezO3混合物组成10．6nm)。在200oC、300~C温度下焙烧制得的催化剂的Au／Fe：O，催化剂的活性最高。．FeO，的存在能表现出较高的催化活性。一183clC的情况下，CO和提高金系催化剂的催化活性。焙烧过程有时候不利0竞相吸附在金阶点上，若CO预先吸附在水合催于提高催化剂Au／FeO3的活性。Golunski等【H研究化剂上，在一183oC它就与0反应生成CO，而若是表明，在400clC下焙烧3h的Au／FeO，催化剂对

8、CO0预先吸附，除非在气相中有水蒸气存在，否则，该氧化反应表现出很低的催化活性，没有经过焙烧仅反应就几乎完全被抑制。粒度是10．6nm的金粒子仅在120oC下干燥16h的Au／FeO，催化剂则表现在一183clC则没有催化活性。水蒸气影响催化剂的出很高的催化活性。仅经过干燥处理的催化剂是由