锌系水滑石对亚甲基蓝降解性能的研究

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1、ADissertationSubmittedtOZhejiangUniversityofTechnologyforM．S．DegreeSTUDYoNDEGRADATIoNoFM[ETHYLENEBLUEWITHZINCBASEDLAYEREDDoUBLEHYDRoⅪDESCollegeofChemicalEngineeringZhejiangUniversityofTechnologyHangzhou，P．R．ChinaApril2014距竹k一，。一一P一浙江工业大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所

2、提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经加以标注引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果，也不含为获得浙江工业大学或其它教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。作者签名：胁旖薄日期：≯【户年岁月哆日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。

3、本人授权浙江工业大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于1、保密口，在年解密后适用本授权书。2、不保密口。(请在以上相应方框内打“√”)作者签名：导师签名：日期：爿ID年岁月碜日日期：年月日锌系水滑石对亚甲基蓝降解性能的研究摘要随着染料纺织工业迅速的发展，染料的种类和数量日益增加，随之而来的污染问题越来越受到人们的关注。而亚甲基蓝(MethyleneBlue，MB)作为高共轭的阳离子有机染料，是印染废水中典型的有机

4、污染物，对其进行降解和脱色是染料废水治理的重要对象之一。传统的光催化剂如Ti02、ZnO和CdS等虽然对有机物具有一定的光降解活性，但对到达地面太阳光的能量利用率低。因此，研制具有高量子产率的、能被可见光激发的高效半导体催化剂，是当前解决光催化技术中的难点和热点。由于水滑石(LDHs)所具有的较大的内表面积和孔体积、特殊层状结构、其焙烧产物独特的“记忆效应”、层间阴离子的可交换性，且禁带宽度较窄，大大地提高了对太阳光的利用率，使其在光催化领域逐渐受到人们的重视。本论文的主要内容与结果如下：(1)基于LD

5、Hs插层组装构建催化材料以不同三价金属阳离子(铝离子、铁离子及铬离子)插层的锌系类水滑石作为光催化剂，研究亚甲基蓝(MB)降解过程的动力学和热力学性质。结果表明，锌铝水滑石、锌铁水滑石及锌铬水滑石样品在可见光下都具有较高的光催化活性，反应的焓变值和熵变值呈依次增加的趋势，且催化剂的反应速率常数均随着温度的升高及增大；其中锌铝水滑石具有同条件下，最大的反应速率常数，最高的催化活性。并利用X射线粉末衍射(PXRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)和紫外．可见漫反射光谱(UV-VisDRS)等技术对催化剂的结构

6、和性质进行表征和比较。此外，对以锌铝水滑石为光催化剂降解亚甲基蓝的催化机理也进行了详细的探讨。以不同层间阴离子(氯离子、硝酸根、碳酸根)插层的锌铝水滑石作为光催化剂，研究其不同层间阴离子光催化降解亚甲基蓝(MB)的影响。结果表明，水滑石层间阴离子参与了光催化降解亚甲基蓝的反应过程，其中碳酸根插层的锌铝水滑石具有较高的光催化活性，光照3h后亚甲基蓝的降解率达到95％左右。并利用X射线粉末衍射(XRD)、热重一差热(TG—DTA)、傅里叶红外光谱(FT-IR)和紫外一可见漫反射光谱(UV-ⅥsDRS)等技术

7、对催化剂的结构和性质进行表征和比较。此外，通过Origin8．1线性拟合和高斯软件模拟，进一步探讨了催化剂光催化降解的动力学模型和可能机理，发现降解过程符合一级动力学并推测亚甲基蓝最终降解成无色的小分子有机物。(2)基于LDHs改性构建催化材料利用溶胶．凝胶法合成了三种不同复合材料：FeOOH／ZnAl．LDHs，焙烧复合材料(即CFL)、ZnAl一LDHs焙烧产物(即ZnAl一LDO)和ZnFeAl．LDHs焙烧产物(即ZnFeAl．LDO)，在可见光照射下对其光催化降解亚甲基蓝(MB)进行了研究。采

8、用PXRD、SEM、BET等技术对复合材料进行了表征，确认材料形成具有良好的晶体结构。复合材料的降解性能顺序：CFL(95％)>ZnFeAl-LDO(60％)>ZnAl一LDOⅡ(23％)>CF(10％)。此外，对光催化降解MB的可能机制进行推测，以及对CFL的前沿电子密度进行了计算，结果与推测机理基本一致。关键词：锌系水滑石，亚甲基蓝，光催化，降解机理ⅡISTUDYoNDEGRADATIoNoFⅣⅡLTHⅥ。ENEBLUEWITHZINC