铁钴掺杂聚苯胺聚吡咯热解产物制备及其氧还原电活性

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1、密级：公开硕士学位论文中图分类号：O646铁/钴掺杂聚苯胺/聚吡咯热解产物制备及其氧还原电活性学位类型：学术型学位学科(专业学位类别)：应用化学作者姓名：张玉晖导师姓名及职称：易清风教授实践导师姓名及职称：学院名称：化学化工学院论文提交日期：2014年5月27日万方数据铁/钴掺杂聚苯胺/聚吡咯热解产物制备及其氧还原电活性学位类型：学术型学位学科(专业学位类别)：应用化学作者姓名：张玉晖作者学号：11010604012导师姓名及职称：易清风教授实践导师姓名及职称：学院名称：化学化工学院论文提交日期：2014年5月27日学位授予单位：湖南

2、科技大学万方数据PyrolysisproductsofFe/CodopedPANI/PPYRcompositesaselectrocatalystsforoxygenreductionreactionTypeofDegreeAcademicDegreeDiscipline(TypeofProfessionalDegree)AppliedChemistryCandidateZhangYuhuiStudentNumber11010604012SupervisorandProfessionalTitleYiQingfengProfessor

3、PracticeMentorandProfessionalTitleSchoolChemistryandChemicalEngineeringthDate27,May,2014UniversityHunanUniversityofScienceandTechnology万方数据学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到

4、本声明的法律后果由本人承担。作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湖南科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。涉密论文按学校规定处理。作者签名：日期：年月日导师签名：日期：年月日万方数据湖南科技大学硕士学位论文摘要燃料电池是一种清洁、高效与环保相统一的“绿色装置”。氧还原反应（ORR）是燃料电池重要的阴极过

5、程，其催化剂主要采用Pt及Pt基金属，不仅成本高，而且甲醇扩散到阴极催化剂容易使其中毒。自从含氮金属大环化合物对ORR的电活性被发现以来，这类非贵金属的ORR催化剂的研究就受到人们的广泛关注。本论文的主要内容为研究、制备工艺简单、价格低廉，具有较高氧还原催化活性的阴极非贵金属催化剂，采用碳纳米管做催化剂载体，研究不同制备条件对催化活性的影响，在此基础上开发新的制备工艺。研究发现，将金属掺杂的聚合物如聚苯胺和聚吡咯直接热解，所得到的催化剂不仅具有较高的氧还原催化活性，并且工艺过程简单。通过多种物理表征，观察了催化剂的形貌、颗粒大小及过渡

6、金属的晶体形态等。采用多种电化学测试手段研究了所制备的催化剂对氧还原的电活性以及电催化稳定性等。主要研究内容包括以下几个方面：(1)通过将含有多壁碳纳米管、聚苯胺与过渡金属Fe和Co的前驱体在N2气氛下于900℃下加热，得到了不同金属比例的C-N催化剂。采用SEM、XRD等对催化剂的结构进行了表征。利用电化学伏安技术，研究了催化剂对ORR的电催化活性及其稳定性。结果表明，当Fe与Co质量比为6:1时的催化剂的催化活性最好，在酸性溶液中ORR起始电位达到0.52V(vsSCE)，电流密度为12.5mA∙mg-1@-0.3V(vsSCE)

7、；在碱性溶液中ORR起始电位为-0.09V(vsSCE)，电流密度为7.8mA∙mg-1@-0.8V(vsSCE)。催化剂中Fe与Co的质量比对催化剂的活性有很大影响。(2)以聚苯胺掺杂的碳纳米管为前驱体，N2为保护气，首先将含铁盐的PANI/MWCNT复合物在900℃下加热处理，得到含铁的催化剂FeNC；然后将含钴盐的FeNC于不同温度下进行焙烧处理，得到不同焙烧温度下的复合催化剂FeCoNC。采用TEM、SEM、BET及元素分析等手段对材料的结构、比表面积、热稳定性、成分进行了表征，研究了不同焙烧温度对其催化活性的影响。通过循环伏

8、安和线性电位扫描等电化学手段，研究了催化剂对ORR的电催化活性及其稳定性，在500℃下焙烧的催化剂的活性最高，在酸性溶液中ORR的起始电位达到0.63V(vsSCE)，电流密度达11.67mA∙mg-1@-0.3V(vs