碳纳米管的改性对锂硫电池性能的影响研究

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1、ClassifiedIndex：TM912．9U．D．C：541．136SouthwestUniversityofScienceandTechnol093clence1eclmoloKyMasterDegreeThesisTheModificationofCarbonNanotubesandCorrespondingEffectonpropertiesofLithiumSulfurBatteriesGrade：2011Candidate：LiYinchuanAcademicDegreeApplie

2、dfor：MasterSpeciality：appliedchemistrySupervisor：MeiJunMar．2，2014独创性声明IUlIIIIIIIIIIPIIIJIIJllIIIY2585729本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得西南科技大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的

3、说明并表示了谢意。签名：气刎⋯挑参‘关于论文使用和授权的说明本人完全了解西南科技大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留学位论文的复印件，允许该论文被查阅和借阅；学校可以公布该论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。(保密的学位论文在解密后应遵守此规定)签名：李州签名：q，为yYI聊繇和％⋯洲·。西南科技大学硕士研究生学位论文第1页摘要锂硫电池因高理论容量、硫的价格低廉且对环境友好受到广泛关注。锂硫电池也存在一些不足，比如硫的导电性低、中间产物多硫化锂溶于电解液造

4、成正极材料的损失等。碳材料被广泛用作锂离子电池的电极材料，其中碳纳米管(CNTs)因为良好的导电性、轻质量等优点经常用作锂硫电池的正极材料。本工作旨在通过对碳纳米管进行改性来提升锂硫电池的电化学性能。一方面，将氮原子替代碳原子进入碳材料可以显著增强其电子导电率以及增加更多的缺陷从而使其无定形程度增加。在本项研究中，通过CVD方法合成了氮掺杂碳纳米管(N．CNTs)。使用XRD、SEM和拉曼光谱对其形貌和结构进行了分析。与纯的CNTs不同，N．CNTs在表面拥有更多结构上的缺陷，无定形程度也更高，可

5、以促进硫的分布。硫与碳材料经过热处理结合在一起。在碳纳米管／硫(CNTs／S)、氮掺杂碳纳米管／硫(N．CNTs／S)混合物中硫含量均为60％。由EIS结果得知，N．CNTs／S电极的电阻更低，也就是说，该电极拥有更高的电子导电能力。此外，EDS能谱分析表明：硫和碳在N．CNTs／S复合材料中的分布更加均匀。更好的分布提高了硫的利用率，从而提升了掺氮碳纳米管／硫电极的放电能力。因此，N．CNTs／S电极在0．1C(167mA／g)、0．2C(335mA／g)和0．5C(837．5mA／g)不同倍率

6、下的首次放电容量分别为886mA·h／g、68lmA·h／g和586mA·h／g，相比CNTs／S，其放电容量提升了大约30％。此外，在837．5mA／g电流密度下充放电100圈后同样表现出更好的循环稳定性。所有的这些电化学性能上的提升可以确定都来自氮掺杂过程。据我们所知，目前还没有N．CNTs在锂硫电池上的应用。另一方面，采用一些简单易行的方法对CNTs进行了羟基化和导电聚合物的包覆，并对修饰及包覆前后的电极材料进行了性能上的比对。通过水热法，将羟基基团接枝到碳管表面，并通过XPS，IR等表征了

7、羟基基团的介入。在室温环境下，通过硫代硫酸钠和浓盐酸的反应将硫与碳材料复合在一起，并以此作为活性物质制备了测试电池，结果表明羟基基团的引入提高了电极材料的放电容量，这是由于羟基的存在对硫在碳材料表面的均匀分布有促进作用，提高了硫的利用率。此外，使用导电聚合物聚乙烯二氧噻吩／聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT：PSS)对碳硫复合材料进行包覆，可以进一步提升电极材料西南科技大学硕士研究生学位论文第1I页的放电容量，这是因为导电聚合物增强了复合材料的导电性。在0．5C电流密度下充放电300次以后，放电容量依然能

8、够维持在550mAh／g以上，保持率达到84％；并且库伦效率高达94％。我们的结果说明将改性的碳纳米管作为正极材料来提升锂硫电池电化学性能是一个可行的方法。关键词：碳纳米管氮掺杂羟基导电聚合物锂硫电池西南科技大学硕士研究生学位论文第1II页AbstractLithiumsulfurbatterieshavegainedincreasingattentionduetohightheoreticalcapacity，lowcostandenvironmentalfriendly．Lit