掺钴改性二氧化铅电极催化降解水中布洛芬的研究

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1、北京化工大学硕士研究生学位论文日期：二。一四年五月二十日111111111IIIllIIIIIIIIll0Y2628679北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：零面篁日期：．塑!兰：s：塑关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留

2、和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅：学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。口非暂不公开(或保密)论文注释：本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签名：查叠兰日期：导师签名：沙f匕．立．形日期：00I‘够，．r，22日期：对够‘j7三2学位论文数据集中图分类号X131．2学科分类号530．4110论文编号100102

3、0140167密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名李丽芳学号2011200167获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码081701课题来源国际合作研究目研究方向水污染治理论文题目掺钴改性二氧化铅电极催化降解水中布洛芬的研究关键词电催化降解，二氧化铅电极，高效节能，布洛芬论文答辩日期2011．05．20+论文类型应用研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师于光认副教授北京化工大学化学工程评阅人1陈晓春教授北京化工大学化学工程评阅人2张卫东教授北京化工大学化学工程

4、评阅人3评阅人4评阅人5答辩委员会主席陈晓春教授北京化工大学化学工程答辩委员l张卫东教授北京化工大学化学工程答辩委员2屈一新教授北京化工大学化学工程答辩委员3于光认副教授北京化工大学化学工程答辩委员4孙巍副教授北京化工大学化学工程答辩委员5刘君腾副教授北京化工大学化学工程注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB厂r13745．9)((学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要掺钴

5、改性二氧化铅电极催化降解水中布洛芬的研究非甾体消炎药布洛芬，具有解热、镇痛和抗炎的作用，是全球范围内使用量和环境排放量最大的药物之一，布洛芬具有生态风险和潜在毒性，其性质稳定，不易挥发，存在周期长，难以生物降解和氧化降解。电催化技术能有效降解水中布洛芬，但目前电催化降解布洛芬的电极价格昂贵，处理成本偏高。本文制备了价格低廉而且高催化性能的掺钴改性二氧化铅电极，并优化了电极制备条件，考察了影响布洛芬电催化降解的主要因素，主要结论如下：通过比较Ti／Sn．Sb、Ti／Sn．Sb／Pb02和Ti／Sn—Sb／Mn02电极三种电

6、极催化降解布洛芬降解效率的高低，确定以Ti／Sn．Sb／Pb02为阳极材料；通过比较掺杂Co元素、石墨烯、离子液体[Bmim]BF4和[Bmim]N03的改性电极对布洛芬的降解效率，确定利用Co元素的掺杂对Ti／Sn．Sb／Pb02电极进行改性。优化了掺钻改性二氧化铅电极的制备条件，确定电极的最佳制备条件为：掺杂5mMCo元素，沉积电流密度为40mA／cm2，沉积温度为65。C。在25。C，初始pH=6，较低电流密度3mA／cm2的催化氧化实验条件下，反应60min后，最佳电极对布洛芬的降解效率达到98．7％；180mi

7、n时，平均电流效率高达65．4％；能耗仅为0．10Wh／L，与前人研究相比，本文制备的掺钴改性二氧化铅电极更加高效节能。采用最佳条件下制备的掺钴改。to-氧化铅电极催化氧化降解水中布洛芬，研究了布洛芬初始浓度、pH值、电流密度、天然有机物腐殖酸和富里酸、小分子有机酸草酸和柠檬酸及不同支持电解质对催化效能的影响。在布洛芬初始浓度为80mg／L-320mg／L范围内，掺钴改性二氧化铅电极对布洛芬的催化降解效率和COD去除率随浓度的增大先升高后降低，在80mg／L布洛芬时达到最大值，分别为98．7％和53．6％，能耗先减小后增

8、大，在80meCL布洛芬时达到最小值仅为0．11Wh／t；在pH=4至pH=10的范围内，pH值增大，布洛芬的降解效率、COD去除率和平均电流效率随之降低，能耗随之增高，布洛芬的降解适宜在pH=4的条件下进行；电流密度的增加能提高布洛芬的降解效率，但电流密度的增加会使能耗急剧增大，30mA／cm2时的能耗是3mA／c