半导体量子点的合成、光量子效应和表面修饰

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1、上海大学硕士学位论文摘要II．Ⅵ族半导体量子点具有独特的光学性质，引起了包括工业应用和基础研究在内的广泛关注。通过调节颗粒的粒径，其荧光发射波长可以从近紫外到红光连续可调。半导体量子点荧光光谱窄而对称，摩尔消光系数大，在生物学尤其是生物荧光标记中得到广泛的研究和应用。本文在综述各种半导体纳米颗粒的合成方法的基础上，以非配位性溶剂作为反应体系，采用有机前驱体热分解的方法分别制备了单分散性的CAS和CdSc纳米颗粒，并对合成反应的动力学进行了讨论和研究。在此基础上合成了核壳层的cds们ds量子点，所合成的核壳层量子点具有高荧光量子产率和高化学稳定性的特点

2、。然后，利用硅烷化学法，在量子点表面生成一层氧化硅层，制备得到氧化硅包裹的单分散半导体量子点。主要研究成果如下：1．在非配位性溶剂十八烯中，通过油酸镉的热分解，分别制备了单分散的CdS和CdSe量子点。反应动力学的研究表明，颗粒的生长速度随着反应时间的增加而逐渐减慢，合成反应在反应进行一定时间后达到平衡。通过改变反应体系中油酸的浓度，可以调节颗粒并影响合成反应的动力学，及反应体系中的成核数目以及颗粒的尺寸分布情况。2．研究了合成过程中加入有机分子配体对颗粒合成过程以及颗粒荧光性能的影响，通过有机分子配体的加入，所合成CdSe量子点的荧光量子产率(PL

3、QY)大幅提高3~4倍，初始合成的量子点颗粒的荧光量子产率最高可达到47％。研究结果还显示，有机分子配体的加入还有效改善了所合成颗粒的尺寸分布。3．利用过量离子层吸附工艺制各了cdsc／cds核壳层纳米颗粒。实验结果表明，在CdS壳层厚度较薄的时候，实际制备的颗粒壳层厚度与理论计算的颗粒壳层厚度能够较好的吻合。而在壳层厚度较大的时候，实验值与理论值具有一定程度的偏差，产生偏差的原因主要是由于随着壳层厚度的增加，颗粒的形貌而不再近似为球型。所制备的CdSe／CdS荧光量子产率随壳层的厚度变化而变化，在三个原子单层厚度时，颗粒的荧光量子产率最高，可达56

4、％。并且，V上海大学硕士学位论文所合成的核壳层量子点荧光性能稳定，在有机溶剂中可长期保存。4．对有机相中合成的核壳层量子点进行表面修饰，首先利用十二烷基硫酸钠来合成量子点的胶束水溶液，然后利用硅烷的水解在胶束表面生成纳米尺度的氧化硅包裹层。研究结果显示，硅烷包裹后的半导体纳米颗粒的荧光性能基本保持不变，并且在水中可稳定存在。通过进一步利用功能性硅烷在颗粒表面水解和聚合，可合成具有各种官能团修饰的荧光半导体纳米颗粒，为量子点用于生命科学研究打下基础。关键词：CdSe，量子点，核壳层纳米颗粒，氧化硅包裹，荧光标记VI上海大学硕士学位论文ABSTRACTI

5、I—VIsemiconductorquantumdotshaveattractedbroadattentioninindustrialapplicationandbasicresearchesduetotheiruniqueopticalproperties．TheerIaissionwavelengthcallbeadjustedcontinuouslyfromthatofnearUVtoredlightbyvaryingthesizeoftheparticles．Withnarrowsymmetricalfluorescence叩ectraand

6、highmolarextinctioncoe佑cient,semiconductorquantumdotshavebeenwidelystudiedandappliedinbiologicalresearches，particularlyinbiologicalfluorescencelabeling．BasedOilthereviewofthesynthesismethodsofthevarioussemiconductornanoparticles，monodisperseCdSandCdSenanoparticleswerepreparedin

7、thenon．coOrdinatedreactionsystembythemaldecompositionoftheorganicprecursors．AlsothereaetionkineticsWasdiscussedandstudied．OnthebasisofthesynthesisofCdSe．thecore／shellCdSe／CdSquantumdotsweresynthesized．andthesynthesizedcore／shellquantumdotsshowedhighquantumemciencyandhigllchemic

8、alstability．Then，withmaturesilanechemistry,asiliconoxi