pd-cntsal2o3催化中空纤维膜反应器脱除水中no2-性能的研究

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1、万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得丞洼王些太堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：厶质格签字日期：汐眄年弓月f。日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解丞洼王些太堂有关保留、使用学位论文的规定。特授权丞鎏王些太堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，

2、并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)学位论文作者签名：姗导师签名：、，试辛瓜签字日期汐眄年3月／0日签字日期：加修年弓月肜日万方数据学位论文的主要创新点一、以相转化一烧结技术制备的多孔A1203中空纤维膜为基膜，利用溶胶凝胶法与化学气相沉积法在膜孔道内负载Pd．CNTs催化剂，制得具有良好的催化活性的Pd．CNTs／A1203催化中空纤维膜，在脱除水中亚硝酸盐氮的研究中催化效果显著。并测定了Pd．CNTs／A1

3、203催化中空纤维膜催化剂的脱氮反应动力学。二、设计并组装了扩散型膜反应器与穿透型膜反应器，将其应用于脱除水中亚硝酸盐氮的研究，构建理论模型对扩散型膜反应器的脱氮过程进行描述，达到了准确预测了膜反应器中的脱氮进程的目的。万方数据摘要在许多国家，地下水中的N02-／N03一污染日益危及公众健康，这就迫切要求人们对如何脱除水中的N02-／N03-进行研究。本论文主要针对Pd．CNTs／A1203催化中空纤维膜的制备条件以及不同类型催化膜反应器在不同操作条件下脱除水中亚硝酸盐的性能进行了研究，并构建了理论模型。采用相转化一烧结技

4、术制备了多孔A1203中空纤维膜。通过化学气相沉积法在A1203中空纤维膜孔道内长出碳纳米管，并浸渍负载Pd催化剂，制成Pd．CNTs／A1203催化中空纤维膜。将制得的Pd．CNTs／A1203催化中空纤维膜研磨成粉末进行脱除水中亚硝酸盐的动力学研究。研究发现，烧结／还原温度为350。C时，制备的Pd-CNTs／A1203催化中空纤维膜对脱除水中N02表现出最高的催化活性，其脱除水中N02一的反应动力学遵循Langmuir-Hinshelwood机理，动力学表达式为一吼婀2七，。exp(一备jc赫。iI丽【HCH2，dP

5、N02-的反应速率常数为‰=2．508x10一cm3．g。i1．(gcm’3)h．s～，反应活化能E口=16．4kJ-mol～，反应级数为a=0．4；氢气吸附常数为Kn=3．137x106cm3·g～。利用制备的Pd．CNTs／A1203催化中空纤维膜组装膜反应器，脱除水中的N02一，对膜反应器脱除水中N02一的操作条件进行了优化。在催化中空纤维膜外表面进行疏水改性并组装成扩散型膜反应器，在该类型膜反应器中，液相和气相通过扩散作用到达膜孔道内的催化剂表面发生反应，N02一的脱除量随着操作温度的升高而增加；当氢气分压小于O．

6、5时，N02一的脱除量随着氢气分压的升高而增加，但是氢气分压接近latm时，N02一脱除量所受影响减弱。较高的N02一初始浓度有利于脱氮反应，但随着N02一初始浓度的升高，N02一脱除率逐渐减小。将催化中空纤维膜的一端封死组装成穿透型膜反应器，在该类型膜反应器中，溶有气体的液相在强制推动力下穿过催化中空纤维膜。该操作的最佳反应温度为25。C，进料气体中最佳氢氮比为4：1，在进料气体中掺入空气会消耗进料气体中的氢气，从而降低N02一的脱除率。通过实验结果和模型计算对比发现，所有的实验结果与模型均能良好吻合，利用穿透型催化膜反

7、应器可以实现亚硝酸盐的完全脱除，且比扩散型膜反应器具有更好的脱氮性能。关键词：中空纤维，催化膜反应器，脱氮，加氢还原万方数据AbstractNitrite／Nitratecontaminantsingroundwaterincreasinglyendangerpublichealthinmanycountries．Thisenvironmentalproblemhasdrawnmuchattentiontothedevelopmentofnitriteremoval．Inthisdissertation，theexperi

8、mentsmainlyinspectthepreparationconditionsofPd—CNTs／A1203catalytichollowfibermembranesandtheinfluencesofthedenitrificationperformancebydifferentoperatin