水热合成法制备铂基催化剂在水煤气变换反应中的研究

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1、分类号：530．2420密级：天津理工大学研究生学位论文水热合成法制备铂基催化剂在水煤气变换反应中的研究(申请工程硕士学位)学科专业：化学工程研究方向：催化剂工程作者姓名：闫江指导教师：尹晓红教授毕亚东博士2014年2月ThesisSubmittedtoTianjinUniversityofTechnologyfortheMaster’SDegreePtBasedCatalystsPreparedbyHydrothermalSynthesisMethodinWater-gasShiftReactionByJiangYanSupervisorXiaohongYinYadongBiFebruary

2、2014独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得墨盗墨兰盘堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：／司江签字日期：2o／笋年7月zr日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解墨盗墨兰盘堂有关保留、使用学位论文的规定。特授权墨盗墨兰盘望可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编，以供查阅和借阅。同意学校

3、向国家有关部门或机构送交论文的复本和电子文件。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)学位论文作者签名：／刁江导师签名：辉互匙签字日期：zp／铲年z月药日签字日期：z彬年工月zr日摘要水煤气变换(Water-gasshiit，WGS)反应是燃料电池制氢系统中的一个重要环节。传统的WGS反应催化剂不适用于燃料电池移动制氢过程中苛刻的操作要求。负载型贵金属(如Pt，Au等)催化剂是目前新型WGS催化剂的研究热点。可还原氧化物载体(如Ce02和Ti02)负载的贵金属催化剂中存在金属载体相互作用，载体的粒径尺寸，氧化还原性能甚至形貌对于WGS反应活性影响很大。本文通过水热合成法制备了微观形貌为纳米棒、

4、纳米立方体和纳米多面体的Ce02载体，表征了三种Ce02载体的晶体结构和氧化还原特性。首次以原位合成的方式引入活性组分，通过水热合成法制备了低负载量的不同微观形貌的Pt／Ce02催化剂，形貌分别为纳米棒、纳米立方体和纳米多面体。利用XRD、FTIR、BET、TEM、ICP等手段对三种Pt／Ce02催化剂进行了表征，并考察了它们在模拟水煤气体系中的WGS反应催化活性和载体效应，发现微观形貌为纳米多面体的Pt／Ce02催化剂对WGS反应具有最高的催化活性，并且可以有效地抑制甲烷化副反应。关键词：水煤气变换反应二氧化铈铂基催化剂载体效应水热合成法AbstractWatergasshift(WGS)r

5、eactionisoneoftheimportantstepsinhydrogenproductionforfuelcells．Traditionalindustrialprocessforwatergasshift(WGS)reactioniscomplexandneedstwostepsincludesahigh—temperatureshiftandalow-temperatureshiftnormaly．Thisisnotanappropriatechoiceformobileapplications．Asingle-stageWGSconversionisthusdesirable．

6、Supportednoblemetal-based(e．g．，Pt)catalystsarereportedaspromisingsingle—stageWGScatalystsatpresent．Sofar,noblemetalcatalystssupportedonavarityofoxidecarrier(e．g．，’ri02，Zr02)havebeenstudiedintheliteratures，andtheyfindthecatalyticreactivityoftheoxidesupportsnotonlydependsontheparticlesize，butalsoclose

7、lyrealatestothemorphology．Inthispaper,threekindsofCe02carrierwiththemicrostructureofnanorods，nanocubeandnanopolyhedronwerepreparedbyhydrothermalsynthesismethod．Thenanostructureandredoxcharacteristicof