介孔氧化硅聚合物功能复合材料的制备与性能研究

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1、江苏大学硕士学位论文摘要自1992年Mobil公司成功的开发出介孔M41S家族以来，介孔材料就成为人们的研究热点之一。介孔材料由于具有大的比表面积和孔体积、可控的形貌，表面易官能团化，规整的孔道结构等优点，使其可在催化、吸附分离、传感器、药物释放等许多领域得到应用。介孔材料SBA．15含有丰富的硅羟基，可以通过物理、化学的手段进行组装或表面修饰，引入功能客体，形成功能化介孔纳米复合材料，本文以介孔复合材料在药物控制释放领域的应用为出发点，合成了功能性介孔氧化硅．聚合物纳米复合材料，并且研究了其对药

2、物的组装和释放性能。本文主要包括以下几个方面的内容：1．采用三嵌段共聚物P123为模板剂，正硅酸乙酯(TEOS)为无机硅源，在酸性水热环境下合成了介孔材料SBA．15，并研究了晶化温度对SBA．15的孔结构的影响。结果表明373K时合成的介孔材料SBA．15，孔结构较好，孔道规则有序，且具有较高的比表面积(659．1m2／g)和大的孔径(9．44nm)，随着晶化温度的升高，SBA．15的孔径由4．53rim增加到10．21rim，孔体积由0．4828cm3儋增加到1．12cm3／g，晶化温度的增加

3、有利于合成较大孔径的样品。这为进一步组装聚合物提供了载体材料。2．用偶联剂3．氨丙基三乙氧基硅烷(AZrES)通过后嫁接的方法对介孔材料SBA．15进行氨基功能化改。眭(APS．SBA．151，分析测试结果表明氨基基团成功的修饰了介孔材料的孔表面，材料仍然保持有序的介孔结构，但修饰后APS．SBA．15的比表面积、孔径和孔容都降低，氨基改性后材料表面江苏大学硕士学位论文变得亲油性有利于负载功能有机分子。3．通过浸渍吸附的方法将pH值敏感的功能单体一丙烯酸(AA)引入到介孔二氧化硅SBA．15的孔道

4、内，经自由基聚合使丙烯酸单体在孔道内聚合，合成了pH值敏感的SBA一15／聚丙烯酸(PAA)纳米复合材料，并研究了聚合物的负载量对复合材料组成和结构影响。聚合物PAA的引入保留了介孔材料的特征，但明显影响了材料的孔结构性质，使复合材料的比表面积、孔径及孔体积显著降低。改变单体的用量可以调节纳米复合材料中聚合物的含量，不同负载量的PAA显著的影响了材料的结构特性，当聚合物的量为20％左右时，复合材料仍然具有较大的孔体积0．5203cm3／g和一定的比表面积334．5m2／g。4．采用二次修饰的方法对

5、氨基改性的SBA一15进行功能化改性。将丙烯酸和异丙基丙烯酰胺(NIPA)引入介孔孔道内，经自由基聚合反应制备了聚丙烯酸一聚异丙基丙烯酰胺／APS．SBA．15(PAA．PNIPA／APS．SBA．15)介孔纳米复合材料，然后通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、氮气吸附脱附技术、热重分析(TG)、傅立叶红外光谱(FT-IR)等分析手段对纳米复合材料的结构和形貌进行表征。聚合物负载在介孔材料的孔道中，孔道没有被堵住，该纳米复合材料仍然保持了介孔材料的有序结构。复合后介孔材料的孔体积为0．3

6、131cm3／g，比表面为171．4m2／g。5．以布洛芬为药物模型，考察了两种材料对布洛芬的组装和释放性能，并通过动力学模型分析了药物的释放机制。SBA．15／P!从和PAA．PNIPA／APS．SBA．15两种介孔复合材料对布洛芬的组装量分别为22．8％和24．3％，并且组装后材料的比表面积、孔径、孔体积都下降。Ⅱ江苏大学硕士学位论文SBA．15眦和PAA．PNIPA／APS．SBA．15介孔纳米复合材料具有药物缓释特性，初步显示出了pH敏感性，运用Ritger-Peppa模型和Higuchi

7、模型分析表明药物释放方式符合Fick扩散，并且药物从介孔载体中释放时，呈两步释放过程。通过模拟在胃肠环境的药物释放性能，结果表明药物在胃酸环境中很少释放出来，而主要在肠道释放，可用作肠道靶向药物的载体材料，这两种pH值敏感的介孔纳米复合材料有望在药物控制释放方面得到应用。关键词：介孔氧化硅SBA．15，功能聚合物，纳米复合物，制备，性能，释放Ⅲ江苏大学硕士学位论文ABSTRACTMesoporousmaterialshavebecometheoneofhotspotofresearchsincet

8、hediscoveryofM41Sseriesin1992，theyhavemanypotentialapplicationssuchascatalyst，absorption-separation,sensor,drugrelease，duetotheirlargespecificsurfacearea，largeporevolume，uniformporesize，controllablemorphology,easilyfunctionalizedsurfaceandhigh