介孔二氧化硅载铜基催化剂的制备、表征及修饰

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1、万方数据声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。论文作者签名：j壹』囊址日期：j坦丛生么二坐一关于学位论文使用权的说明本人完全了解太原理工大学有关保管、使用学位论文的规定，其中包括：①学校有权保管、并向有关部门送交学位论文的原件与复印件；②学校可以采用影印、缩印或其它复制手段复制并保存学位论文：③学校可允许学位论文被查阅或借阅；④学校可以学术交流为目的，复制赠送和交换学位论文

2、；⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容(保密学位论文在解密后遵守此规定)。签名：j盏L墨L址日期：j坦厶生么二乜-一导师签名：日期：≯。，步、参、，≥万方数据太原理工大学硕士毕业论文介：FL--氧化硅载铜基催化剂的制备、表征及修饰摘要IIIIIIIIIIIIIIIIlUIIIY2693010随着现代化工工业的快速发展，能源过度消耗和环境污染问题引起人们越来越多的关注。甲醇，作为一类价格低廉的清洁燃料，对其的合成研究成为备受国内外关注的重要课题。基于我国丰富的煤炭资源，以煤气化合成气为原料制备甲醇是当前备受青睐的甲醇合成技术之一。催化剂性能是影响合成气制甲醇工艺的重要技术指标之一。传统铜基催化

3、剂活性较高，但仍存在活性组分高温易烧结、催化剂易失活等现状。因此，研发活性组分更分散、晶粒更小的铜基催化剂以提高催化剂稳定性，成为当今研究的热点问题之一。介孔二氧化硅，具有比表面积大、孔径均一、表面易修饰、热稳定性高等特性，因而在催化、分离等领域展现出独特的优势。基于此，本课题以两种介孔二氧化硅一一SBA．15、KIT-6作为载体，采用浸渍法和一步合成法制备了四种二氧化硅载铜基催化剂。通过小角X射线衍射(X1如)、透射电镜(TEM)、N2一吸脱附等技术手段系统表征了催化剂的结构成分形貌等。系统研究了四种催化剂在合成气制甲醇反应中的催化活性以及热稳定性，对比研究了载体结构以及催化剂制备方法等对催

4、化剂活性和稳定性的影响。此外，基于二氧化硅表面易于修饰的特点，尝试对催化剂进行了表面修饰以将其固载到石英毛细管微通道内，从而推动实现二氧化硅载催化剂在微通道反应器中的应用。具体结论如下：T万方数据太原理工大学硕士毕业论文(1)通过浸渍法制备了两种二氧化硅固载铜基催化剂一一CuO／Zn0／ⅪT．6和CuO／ZnO／SBA．15。研究发现，介孔二氧化硅载体较大的比表面积以及有序的孔结构可在一定程度上抑制活性组分粒子的生长，从而使活性组分在载体的表面和孔道中均匀分散，且晶粒尺寸较小。这在一定程度上改善了传统的CuO／ZnO／A1203催化剂活性组分在高温下容易被烧结的缺陷，提高了催化剂的寿命和稳定性

5、。然而以介eL-氧化硅为载体制备的甲醇催化剂也存在自己的缺点，就是其活性要低于CuO／ZnO／A1203。(2)通过一步合成法制备了两种催化剂CuO—ZnO—SBA-15和CuO—ZnO．KIT-6。催化剂形成过程中，活性组分粒子一部分同晶取代进入到二氧化硅框架中，导致孔壁收缩、孔径变大，另一部分以尺寸极小的纳米晶体状态(尺寸小于5nm)均匀地分散在载体的孔壁上，分散状态显著优于浸渍法。催化剂活性评价结果显示，一步合成法制备的催化剂的活性会高于由浸渍法制备的甲醇催化剂，且CuO-ZnO—SBA一15催化活性要高于CuO．ZnO—KIT-6。与浸渍法类似，一步合成法制备的两种催化剂同样具有较高的

6、稳定性。但是，一步合成法制备的两种催化剂活性仍然低于工业应用的CuO／ZnO／A1203催化剂，因此相关研究工作仍需要进一步深入开展以提高催化剂的活性。(3)基于二氧化硅表面易修饰的特征，通过硅烷偶联剂对CuO．ZnO．SBA．15催化剂表面进行了氨基修饰，修饰的氨基并没有影响催化剂的结构。随后，通过交联反应成功将CuO．ZnO．SBA一15催化剂负载于石英微通道内壁，厚度约为2岬。该探索工作的成功开展，使二氧化硅载催化剂在微TT万方数据太原理工大学硕士毕业论文通道反应器中的应用成为可能。关键字：合成气，甲醇，介孔二氧化硅，浸渍法，一步合成法III万方数据太原理工大学硕士毕业论文Ⅳ万方数据太原

7、理工大学硕士毕业论文PREPARATION，CHARACTERIZATIONANDMODIFICATION0FMESOPOROUSSILICASUPPORTEDCOPPERCATALYSTSABSTRACTWiththerapiddevelopmentofmodemchemicalindustry,excessiveenergyconsumptionandenvironmentalpollutio