ph和温度响应型高分子智能膜的制备、性能及应用研究

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1、万方数据中图分类号!Q322：!UDC31博士学位论文学校代码!Q533密级公珏pH和温度响应型高分子智能膜的制备、性能及应用研究Preparation，PropertiesandApplicationofpH--andThermo--ResponsivePolymerMembrane作者姓名：学科专业：研究方向：学院(系、所)：指导教师：副指导教师：论文答辩日迸!业聋豳6日江萍材料科学与工程材料学粉末冶金研究院李笃信教授刘跃军教授答辩委员会主希望堕鳖中南大学2014年6月万方数据学位论文原创性声明本人郑重声明，所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究

2、工作及取得的研究成果。尽我所知，除了论文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得中南大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我共同工作的同志对本研究所作的贡献均已在论文中作了明确的说明。申请学位论文与资料若有不实之处，本人承担一切相关责任。作者龋通吼鲨世月翌日学位论文版权使用授权书本学位论文作者和指导教师完全了解中南大学有关保留、使用学位论文的规定：即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子版；本人允许本学位论文被查阅和借阅；学校可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行

3、检索，可以采用复印、缩印或其它手段保存和汇编本学位论文。保密论文待解密后适应本声明。作者签名：—王二!王日期：鲨年上月量日聊签名趟万方数据pH和温度响应型高分子智能膜的制备、性能及应用研究摘要：高分子智能膜在物质分离、控制释放等领域有着非常广阔的应用前景，而目前研究主要集中在对极性膜材的智能化和已有膜材的表面智能化。所以深入研究非极性智能膜和自支撑智能膜的制备方法和响应机理，并将高分子智能膜理念应用于微胶囊的构筑，扩展其应用，具有十分重要的意义。本论文的主要研究内容和创新点如下：(1)采用原子转移自由基聚合(ATRP)率先以乙酸乙酯为溶剂制备了分子量分布窄

4、、结构可控的两亲性嵌段共聚物聚丙烯酸正丁酯．6一聚甲基丙烯酸(2-Ⅳ，Ⅳ_二乙胺基)乙酯(PnBA—b—PDEAEMA)。首次以PnBA．b．PDEAEMA为表面修饰剂，通过表面截留法构筑了pH响应型聚丙烯(PP)微滤膜。研究了修饰剂、溶剂和处理温度对微滤膜表面润湿性能和表面形貌的影响，结果表明最适宜的修饰条件是以20g／LPrll～9一b—PDEAEMAl06四氢呋喃(THF)溶液为修饰剂，处理温度为40℃，在此条件下修饰后的微滤膜的接触角为26。。(2)通过ATRP法制备了分子量分布窄、结构可控的两亲性嵌段共聚物聚苯乙烯．6．聚甲基丙烯酸(2．Ⅳ，Ⅳ-

5、二乙胺基)乙酯(PS．b．PDEAEMA)。采用非溶剂致相转化(NIPS)法，制备了新颖的自支撑pH响应型P(s071一b．PDEAEMA31微孔膜和P(St)7】一b—PDEAEMA82微孔膜。考察了凝胶浴的pH值、溶剂、挥发时间和聚合物组成对膜结构的影响。结果表明最合适的成膜条件是以25％THF／75％DMF的混合物为溶剂、铸膜液浓度为5叭％、挥发时间为20S、凝胶浴为pH2．0的蒸馏水。(3)采用ATRP法合成了具有pH响应性和／或温度响应性的接枝共聚物：乙基纤维素骨聚甲基丙烯酸(2_Ⅳ，N---乙胺基)乙酯(EC-g-PDEAEMA)、乙基纤维素噜

6、．聚甲基丙烯酸(2-N,N-Z．甲胺基)乙酯(EC-g-PDMAEMA)和乙基纤维素-g-聚Ⅳ-异丙基丙烯酰胺(EC-g．PNIPPAm)。首次采用NIPS法制备了基于以上三类聚合物的微孔膜。考察了溶剂、挥发时间和聚合物组成对膜结构的影响。提出了NIPS法制备EC基微孔膜时微孔形成的机理。制备pH响应型EC-g-PDEAEMA微孔膜最适宜的工艺条件是成膜材料为EC0．2骨PDEAEMA32、溶剂为75％THF／25％DMF、铸膜液浓度为15叭％、挥发时问为1min。在溶剂为75％THF／25％DMF、铸膜液浓度为15wt％、万方数据挥发时间为1min下制备

7、的ECo．2-g-PNIPPAm34微孔膜具有较好的温度响应性，开关温度在35℃附近。在溶剂为75％THF／25％DMF、铸膜液浓度为15wt％、挥发时间为30S下制备的ECo．】-g-PDMAEMA32微孔膜具有较好的pH和温度响应性。(4)率先将智能高分子膜的理念应用于艾蒿微胶囊的构筑。采用乳液溶剂挥发法，以艾蒿提取液为芯材，分别以EC-g-PDEAEMA、EC-g-PNIPPAm和EC-g-PDMAEMA为壁材制备了pH值或／和温度响应性微胶囊。确定了制备微胶囊最合适的工艺是以聚乙烯醇(PVA)为乳化剂，壁材浓度为2．5叭％，艾蒿提取液浓度为2wt％

8、，核壳比为50：50。ECo．1-g-PNIPPAm20一艾蒿提取