吸附强化生物油模化物催化重整制氢实验研究

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1、万方数据公苤呈／J，，℃-了UDC密级学位论文吸附强化生物油模化物催化重整制氢实验研究作者姓名：指导教师：史晓波于庆波教授东北大学材料与冶金学院申请学位级别：硕士学科类别：工学学科专业名称：论文提交日期：学位授予日期：评阅人：热能工程2014年6月论文答辩日期：2014年6月2014年7月答辩委员会席：蔡九菊秦勤吴明东北大学2014年6月万方数据ADissertationinThermalEngineeringExperimentStudyofAdsorptionEnhancedModelingBio--oilCatalyticReforming

2、forHydrogenProductionByShixiaoboSupervisor：ProfessorYuQingboNortheasternUniversityJune2014㈣6一眦1一㈣婵㈣筌㈣叫万方数据独创性声明本人声明，所呈交的学位论文是在导师的指导下完成的。论文中取得的研究成果除加以标注和致谢的地方外，不包含其他人己经发表或撰写过的研究成果，也不包括本人为获得其他学位而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示谢=士▲思0学位论文作者签名：是犹次日期：20／'-I-．6．工‘学位论文版权使

3、用授权书本学位论文作者和指导教师完全了解东北大学有关保留、使用学位论文的规定：即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人同意东北大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索、交流。作者和导师同意网上交流的时间为作者获得学位后：半年口一年口一年半口两年口学位论文作者签名：盘记次导师签名：哥庄谴签字日期：如J牛～石l工石签字日期：乙旷坎／、“一I一万方数据东北大学硕士学位论文摘要吸附强化生物油模化物催化重整制氢实验研究摘要氢气是理想的载能体，不仅是一种清洁能源，还可以作为重要的化工原料。从化石能

4、源中提取氢气，不仅会造成环境污染，同时现如今化石能源正在消耗殆尽。开发利用生物质能，对世界的能源结构调整，生态环境的保护起着重大的作用。然而，生物质能较低的能源密度以及高分散性限制了其大规模的应用，而通过快速裂解生物质得到生物油是一种能源密度较高的原材料，分散性的制取生物油，集中生物油制氢，为生物质制氢提供了新的途径。同时，有人提出耦合C02吸附剂生物油制氢的方法，但是大部分的研究是事先将吸附剂与催化剂一同放入到反应器中，反应一段时间后吸附剂的吸附能力会消失，导致实验不能连续进行。根据这一问题本课题组提出一种新工艺，可以实现C02吸附剂的连续添加

5、以及实验的连续进行，同时为了保证吸附剂顺利的通过催化剂床层，需要制取粒度较大的催化剂。本文主要进行催化剂的制备和选择，同时对生物油催化重整制氢进行研究，最终对吸附强化生物油重整制氢的工艺条件、基本规律进行研究，确定最佳的操作条件，将实验结果与重整制氢进行对比。采用基于等体积浸渍法的多次浸渍法制备Mg-Ni、Ni／Mg、Mg-Ni／Mg、Mg-Ni／Ce、Mg-Ni／Co、Ce-Ni、Ni／Ce、Ce-Ni／Mg、Ce-Ni／Ce和Ce-Ni／Co10种颗粒状催化剂，直径3-5ram，利用乙酸、乙醇、丙酮苯酚四种生物油模化物的催化重整实验进行催化剂

6、的选择，发现Ce-Ni／Co催化剂对四种模化物催化重整制氢均表现出最佳的催化性能。在催化重整实验中，利用乙酸、乙醇、丙酮和苯酚等质量比配置模拟生物油，在实验中采用Ce-Ni／Co作为催化剂，考察了催化剂床层高度、生物油S／C以及反应温度，对产物浓度、氢产率、潜在氢产率和第三氢产率的影响。研究发现：随着床层高度的增加，氢气浓度出现先增加后减少的趋势，在床层高度为15cm时达到做大，且氢产率在床层高度达到15cm后增长很小；随着生物油S／C的增加，氢气浓度和氢产率呈现逐渐增加趋势，且其增长幅度逐渐减少，当S／C达到9之后变化不大；随着反应温度的升高，

7、氢气浓度变化不大，而氢产率逐渐增加且增长幅度降低，温度达到700。C后氢产率变化不大。在实验条件下确定，生物油催化重整制氢的最佳实验条件为700℃，床层高度15era，SIC=9：1，此时氢气浓度和产率分别为74．08％和94．03％。吸附强化实验之前，进行热重实验，对CaO的吸附性能进行研究，发现在750℃时，-III-万方数据东北大学硕士学位论文摘要CaO的吸附效果最佳。在吸附强化实验中，采用Ce-Ni／Co作为催化剂，考察了反应温度、CaO／C以及S／C对重整反应的影响。研究发现：吸附剂CaO的加入能够显著的提高产物中氢气浓度，但是受到Ca

8、C03分解的影响，当温度高于700℃时，氢气浓度和产率会出现下降；随着CaO添加量和S／C的增加，氢气浓度和产率会逐渐增加，但是受到床层