功能化富勒烯的自组装及其在燃料电池中的应用

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1、东华大学硕士学位论文学校代码：10255学号：2110470功能化富勒烯的自组装及其在燃料电池中的应用SELF-ASSEM暇LyoFFUNCTIoNALIULERENEDERI、隧TIVESANDTHEIRAPPLICATIONSINFUELCELLS学科专业作者指导教师答辩日期廑且丝堂奎旭峦韭煊2Q!垒生!月2目东华大学学位论文原创性声明本人郑重声明：我恪守学术道德，崇尚严谨学风。所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品及成果的内容。论文为本人亲自撰写，我

2、对所写的内容负责，并完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：李憾厅、Et期：沙->年·≥月衫日东华大学学位论文版权使用授权书学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅或借阅。本人授权东华大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于保密口，在——年解密后适用本版权书。不保密口。学位论文作者签名：李地奇，指导教师签名：己铋日期：印，)年，>月恬日日期：沙f；年，≯月石日曩：囊益量功能化富勒

3、烯的自组装及其在燃料电池中的应用李旭东功能化富勒烯的自组装及其在燃料电池中的应用摘要白宫勒烯(C60)被发现近30年来，由于其独特的分子结构赋予其材料优良的光电性能，持续得到了大量关注。另一方面，燃料电池曾被美国时代杂志评为21世纪对人类最有影响的十大高新技术之一，近年来合成价格低廉且性能优越的燃料电池催化剂亦为重要的热点课题之一。富勒烯具有良好的自组装能力，可以通过调控其自组装得到大比表面积的复杂结构形貌；由于催化剂的比表面积与其催化活性密切相关，具有大比表面积富勒烯自组装结构在催化剂载体应用方面应具有潜在价值，但这方面的研究报道甚少。因此本论文主要从以下两个方面开展

4、了工作：合成功能化富勒烯衍生物并调控其自组装以及探索富勒烯自组装结构在燃料电池催化剂材料中的应用。首先本论文设计合成了含有羧基、酯基和硝基等功能基团的富勒烯衍生物(富勒烯本身比重高于75％)，并系统研究了这些衍生物在不同实验条件下(如溶剂、基质、氛围和温度等)的自组装规律。结果表明：溶剂的性质、功能基团的位置等在一定程度影响其自组装后的形貌；基质并不是影响自组装形貌的主要因素。对于所合成的功能化富勒烯衍生物，均可通过条件优化来调控其自组装行为，得到比表面积较大的复杂花球形貌结构。通过XRD研究发现，这些复杂花球形貌结构中富勒烯通过兀．兀(C60／C60)堆积作用以之字形

5、错位方式自组I燃雾功能化富勒烯的自组装及其在燃料电池中的应用李旭东装排列。同时，本文还对功能化富勒烯衍生物的电化学性质和光谱性质进行了研究；并通过理论计算研究了取代基位置与分子轨道能级之间的关系，在3种硝基苯基取代的富勒烯衍生物中，发现邻位硝基的氧原子上的孤对电子与富勒烯笼7c电子之间存在轨道相互作用力，可显著提高其LUMO能级。其次，将富勒烯衍生物自组装结构作为催化剂载体，探索了其在燃料电池中的应用。将Pt或Pd利用电化学还原沉积在富勒烯自组装结构覆盖的ITO电极上制得复合催化剂，通过催化甲醇氧化对其电催化性能进行了评价，初步结果表明富勒烯自组装结构的引入可使催化剂的

6、催化活性显著提高。同时，用硼氢化钠还原法制备了一类性能优越的负载在羧基化多壁碳纳米管上的空心型核壳结构M@Pt．CNTs或M@Pd．CNTs新型催化剂(M为Co、Ni或CoNi合金)。关键字：富勒烯；自组装；燃料电池；催化剂9功能化富勒烯的自组装及其在燃料电池中的应用李旭东SELF．ASSEMBLyoFIrUNCTlolNALFULLERENEDERr哪IVESANDTHEⅡ己APPLICATIoNSlNFUELCELLSABSTRACTFullere勰(C60)anditsdedvafiveshaveattractedmuchattentionsincediscove

7、ryin1985，duetotheirexcellentoptoeleetronicperformance．FuelCgllshavebeenconsideredtobeoneofthemostimportanthigh-techesthatwillhavegreatimpas：tOilhuman’Slifeinthe21stcentury,makingthedevelopmentofetticienteleclrocatalystsahotissue．Ithasbeenknownthatthecomplexsupramoleculara