二氧化碳和丙三醇反应合成丙三醇碳酸酯的研究

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1、万方数据分类号!Q2Q三UDC硕士学位论文二氧化碳和丙三醇反应合成丙三醇碳酸酯的研究余青云学科专业丝堂工苎指导教师逊墨塞塾攮级直王黄塑强塾援篓奎簟薯旱孥_垫娶姜萼上乜生L学位授予日期递蛐答辩委员会主席鍪铉渔。㈣炒万方数据广西大学学位论文原创性和使用授权声明本人声明所呈交的论文，是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除已特另tlDH以标注和致谢的地方外，论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写的研究成果，也不包含本人或他人为获得广西大学或其它单位的学位而使用过的材料。与我一同工作的同事对本论文的研究工作所做的贡献均已在论文中作了明确说明。本人在导师指导下所完成的学位论文及相关的

2、职务作品，知识产权归属广西大学。本人授权广西大学拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权保存并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。本学位论文属于：口保密，在年解密后适用授权。妲f不保密。(请在以上相应方框内打“√”)／r、-一，论文作者签名：领首弘日期：矽f驴·多，2多指导教师签名：／铴I嘞日期≯口l妒．占’哆作者联系电话：；箩台7参序弓9锣电子邮箱：∥纱：吁。p纠拶形；’∞胛万方数据二氧化碳和丙三醇反应合成丙三醇碳酸酯的研究摘要二氧化碳是主要的

3、温室气体，同时也是丰富的Cl资源，世界各国纷纷呼吁减少排放二氧化碳，合理利用二氧化碳。丙三醇是生物柴油的副产品，在石化能源匮乏的现今，生物柴油产业迅速发展带来大量的丙三醇，加上传统生产的丙三醇，导致丙三醇市场过于饱和。将二氧化碳和丙三醇转化为丙三醇碳酸酯是一个合理利用资源，降低生物柴油生产成本的有效途径。由于该反应在热力学上受限，因而需要加入环氧丙烷(PO)作为耦合剂。在此基础上，本文旨在建立一条能高效转化丙三醇和二氧化碳合成丙三醇碳酸酯(GC)的反应工艺路线。通过均相催化剂探索合成丙三醇碳酸酯的反应机理，以及反应条件对合成GC的影响。再使用固体催化剂催化该反应，考察该固体催化剂的催化性能

4、，并对反应条件进行优化，具体研究内容如下：(1)通过对比不同碱金属(铵)盐类催化剂的催化性能，系列催化剂在丙三醇、二氧化碳和环氧丙烷合成丙三醇碳酸酯反应中的催化性能，并考察反应条件对合成GC反应的影响。由实验得出，Ⅺ催化活性最高，最佳反应条件：反应温度为393K，反应时间为90min，反应压力为5．0l-v[Pa，PO与丙三醇的摩尔比为3：1，催化剂用量为3．O％(与反应物的质量百分比)。在此条件下丙三醇的转化率为64．8％，PO的转化率为62．O％，GC的收率和选择性分别为60．7％和93．7％。(2)根据均相催化剂催化合成GC的反应结果及线索，对合成GC的I万方数据反应机理进行了推测，

5、推测认为：该反应是一个偶合反应，由两步完成。在Ⅺ的催化作用下，先发生环加成反应接着发生酯交换反应。(3)以Ⅺ为活性组分，使用浸渍法制备固体催化剂KI／y．A1203，考擦了催化剂对合成GC反应的催化性能和稳定性。由实验研究得出KI／，l,．Ah03上Ⅺ的负载量为O．15mm01．g-1时，重复使用4次后，仍有较高的催化活性。在该固体催化剂的催化作用下，最适宜的反应条件：反应温度为403K，反应时间为120min，二氧化碳压力为5．0MPa，PO与丙三醇的摩尔比为3：1，催化剂用量为2．0％(与反应为的质量百分比)。在此条件下，丙三醇和PO的转化率分别为58。5％、63．1％，GC的收率和选

6、择性分别为54．4％、93．3％。(4)为了提高固体催化剂的催化性能和稳定性，在KI／'r．A1203中添加MgO制备出KI／Ah03一MgO固体复合催化剂，考察了该催化剂对合成GC反应的催化性和稳定性。由实验得出，M90在催化剂中的加入量为Ah03质量的O．1倍为最适宜的加入量，重复使用4次后，GC的收率仅下降2．8％，具有良好的催化稳定性。GC合成反应的最佳反应条件：催化剂用量为2．O％，反应时间为90min，反应温度为433K，反应压力为5．0MPa，PO与丙三醇的摩尔比为3：1时。在此条件下，丙三醇和PO的转化率分别为64．O％，65．4％，GC的收率为57．3％，GC的选择性分别

7、89．5％。关键词：丙三醇二氧化碳丙三醇碳酸酯固体催化剂万方数据THERESEARCHoNSYNTHESIS0FGLYCEROLCARBONATEFROMC02ANDGLYCEROLABSTRACTC02isthemaingreenhousegas，andtherichresourcesofC1，thewholeworldhasbeencallingforreducingemissionsofC02，andrationa