固体碱mgo催化剂上h2o2为氧源苯乙烯环氧化反应

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1、●学位论文独创性声明剐蚴㈣㈣Y189嘈“di“鼍“本人承诺：所呈交的学位论文是本人在导师指导下所取得的研究成果。论文中除特别加以标注和致谢的地方外，不包含他人和其他机构已经撰写或发表过的研究成果，其他同志的研究成果对本人的启示和所提供的帮助，均已在论文中做了明确的声明并表示谢意。学位论文作者签名：立篮垒学位论文版权的使用授权书本学位论文作者完全了解辽宁师范大学有关保留、使用学位论文的规定，及学校有权保留并向国家有关部门或机构送交复印件或磁盘，允许论文被查阅和借阅。本文授权辽宁师范大学，可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库并进行检索，可以采用影印、缩

2、印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文，并且本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位论文在解密后使用本授权书。学位论文作者签名：些丝指导教师签名：委翌丝签名日期：№‘f年■，●k··lPP辽宁师范大学硕士学位论文摘要本文主要以Mg(N03)r6H20为前体，采用直接焙烧法，制备出一系列固体MgO催化剂，并以H202为氧源，乙腈为溶剂，考察了其对苯乙烯环氧化反应的催化性能。同时还研究了该类催化剂的制备条件(焙烧温度、焙烧氛围)和反应条件(反应温度、反应时间、H202的用量、溶剂种类以及溶剂的用量)对苯乙烯环氧化反应的影响。运用X射线衍射，TEM，N

3、2吸附．脱附，热重和C02程序升温脱附对催化剂的形貌结构进行了表征。结果表明，MgO表面的碱强度在苯乙烯环氧化反应中起主导作用，其表面碱量，比表面积及孔容等因素的影响较小。在空气氛中经750oC焙烧制得MgO．750样品碱性最强，反应性能最佳。在苯乙烯／H202摩尔比1／6，60oC反应10h时，苯乙烯转化率为97．O％，环氧苯乙烷选择性为88．4％；在氮气氛中焙烧所得MgO样品在催化H202为氧源的苯乙烯环氧化反应中，也表现出较高的催化活性。350oC空气氛预处理，650oC氮气氛焙烧所得MgO一350．650作催化剂，在最优条件下反应，苯乙烯转化率为9

4、7．0％，环氧苯乙烷选择性可达93．2％。采用其它方法制得大比表面积样品MgO-4(279m2／g)，大孔径样品MgO．2(294．3nm)，孔容积较大样品MgO-4和MgO．5(分别为1．609cm3／g和1．478cm3儋)等不同形貌特征的MgO样品，并比较其对苯乙烯环氧化反应的催化性能。结果进一步说明，MgO样品的比表面积、孔径、孔容积因素对苯乙烯环氧化反应影响相对较小。MgO表面的中强碱位碱量影响苯乙烯的转化率，其碱性强度与环氧苯乙烷选择性密切相关。在苯乙烯环氧化反应中，直接焙烧法所得MgO样品催化活性最高。另对结构具有记忆效应的水滑石也可高效催化

5、苯乙烯环氧化反应。在其最优条件下，苯乙烯转化率高达85．1％，环氧苯乙烷选择性为91．1％，但其催化活性略低于MgO-750的活性。其他金属氧化物如ZnO、Fe203、CuO等的催化活性较低。将回收的MgO催化剂高温活化后在相同条件下重复使用，随着使用次数的增加，催化剂活性逐渐降低，但仍较高。关键词：氧化镁：苯乙烯：环氧苯乙烷；乙腈：双氧水effectsontheepoxidationofstyrene．The咖cn鹏andmorphologyofthesampleswerecharacterizedbyX—raydiffraction．transmiss

6、ionelectronmicroscopy，nitrogenadsorption-desorption，thermogravimetry，C02temperature·programmeddesorption．TheresultsindicatedthestrengthofbasicsitesontheMgOcatalystisthekeyfactorfortheexcellentperformanceofthecatalyst．EnhancementofthestrengthofbasicsitesCanincreasestyreneconversion

7、．Incontrast，thenumberofbasicsites，surfacearea,andporevolumeofMgOhavearelativelyminoreffectoncatalyticactivity．TheMgOsamplepreparedbycalciningMg(N03)2‘6H20inairat750oCshowedthemoststrengthofbasicsitesandthehighestcatalyticactivityamongtheMgOsamplescalcinedat450—850‘Ccatalysts．Theop

8、timizedreactionconditionswerestyr