光催化氧化结合液相吸收处理氮氧化物的研究

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1、摘要本文围绕着烟气氮氧化物氧化这一湿法脱硝的关键技术问题，重点研究了No的光催化氧化技术。系统研究了Ti02光催化剂制备工艺(溶胶．凝胶法，水热法)，考察了过渡金属离子、贵金属离子掺杂对Ti02光催化氧化NO活性的影响。最后，提出了一种光催化氧化结合液相吸收的湿法脱硝新工艺。首先，采用模拟烟气，考察了氮氧化物在光催化氧化体系中的反应特性，讨论了水蒸气含量、氧气含量等主要因素的影响。研究结果表明，No的光催化氧化符合L锄gmuir．Hinshelwood动力学模型。傅立叶红外光谱的分析结果表明，催化剂表面的硝酸、亚硝酸

2、沉积是造成催化剂失效的主要原因，500℃下30min的灼烧是一种比较简便、有效的催化剂再生方式。其次，以氮氧化物的光催化氧化活性为考察指标，结合Ⅺ①、TEM、TG．DSc、sEM、uv_Ⅵs等表征手段，系统研究了纳米n02的溶胶一凝胶法制备工艺，主要研究对象包括钛水比、钛醇比、钛酸比以及灼烧温度等。研究发现，溶胶制备的工艺条件对Ti02催化剂的结构和催化活性存在较大的影响。同时本文提出了一种在溶胶中加入空间填充物(纳米Ti02)的复合Ti02膜制备工艺。同时，结合XRD、TEM、TG-DSC、SEM、uV一Ⅵs等表征

3、手段，本文也平行研究了纳米Ti02的水热法制备工艺对光催化氧化NO活性的影响。研究结果表明，存在较佳的水热温度、水热时间以及灼烧温度。基于以上研究基础，制备了不同过渡金属离子zn2+、Fe3+、c，、Mn2+和Mo”掺杂的Ti02光催化剂，考察了制备方法、不同会属离子以及掺杂浓度对改性Ti02光催化氧化NOx的性能影响。研究发现，溶胶．凝胶法以及浸渍沉淀法制备的zn离子掺杂n02，其NO的氧化性能得到了较大提高。同时还制备了不同贵金属离子A矿、Au3+和Pt4+表面沉积的Ti02光催化剂，分别考察了不同贵金属离子以及

4、不同贵金属离子沉积浓度对改性Ti02光催化氧化Nox的性能影响。研究表明，Pt的表面沉积对n02光催化氧化NO具有良好的促进作用。最后，本文提出了一种光催化氧化结合液相Na2s03吸收的湿法脱硝工艺，对接近实际烟气中NOx浓度的模拟烟气进行处理，考察了光催化氧化以及液相吸收的关键影响因素对该脱硝工艺的脱硝效率的影响。研究表明，相对湿度、氧含量对整体的脱硝效率有较大的影响；Na2s203的加入对Na2S03的过度氧化具有良好的抑制效果。同时根据上述研究结果，探讨了该湿法脱硝工艺的反应机理。关键词：光催化氧化；Ti02；

5、溶胶一凝胶法；水热法；NOx；湿法脱硝；掺杂Abs仃actForthewetabso咖onofni仃ogenoxides(NOx)f如mnuegases，t11emainobstacleisi协ramerlowemciency，sincet11es01ubili留ofN0isquitelow．Thus，theoxidationofN0toincrea辩tllesolubilityofNOxisthekeytecllIlologyinttlisprocess．Thisdis辩rtationpresentedthetll

6、eoreticandexperi=mentalstIldyontllephotoc删”icoXidation(PC0)ofN0onTi02-basedphotocatalyst，、^dljchw私preparedbydi虢崩1tmemods硫ludingsol—gelm础0dandhy出omemalme‰d．Thee虢ctsof衄lsitionmetaliondopiIlgandnoblemetaliondopingonthephotoca伽蜘cactiV埘werealsoinVestigatedinthisdiss

7、ertation．Furthe曲ore，anovelcombinedprocesscombiIlingtllephotoca_tal”icoxida_tion、^，itlltlleaqueousabsorptionw勰deVelopedandexperimentallystudied．Firstly，thePC0be脚iorofNOathi曲concen劬tionswaSdiscussed．Andmefelationshipbe抑eentllercactionratea11dseveralkeyf砬tors(rela

8、tiVelIumidi％spacetime，inlctconcentratioIl'oxygenpercentage)、vasalsoinvestigated．neexperimentalresultsillustratedtllatthereactionkineticofN0photocatalyticoxidationfittedwellw