聚酰亚胺渗透汽化膜的研究+iv+通过模型研究水蒸汽小分子在pi膜中传质行为+

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1、聚酰亚胺渗透汽化膜的研究(IV)通过模型研究水蒸汽小分子在PI膜中传质行为1陈剑李继定林阳政陈翠仙（清华大学化工系膜材料与工程研究中心，北京，100084）摘要：依据改进的Scatchard-Hildebrand模型、Flory-Huggins理论、线性粘弹性理论，通过建立的传质模型计算298.15K和308.15K下，水蒸汽小分子在PI膜中的吸附/脱附曲线。通过计算杨氏模量，研究了PI的玻璃化温度与杨氏模量的关系，以及PI结构对杨氏模量的影响。通过计算无限稀扩散系数D0，研究温度和PI的结构对无限稀扩散系数D0的影响。研究结果表明：模型能很好的预测水蒸汽在PI膜中

2、的传质行为，模型最大误差小于9%，平均误差小于4%，计算结果较好。关键词：聚酰亚胺膜；传质模型；扩散系数；水蒸汽[1][2]聚酰亚胺（PI）是芳香杂环类高分子材料，是性能优异的汽体分离膜材料。在前文[3]研究的动态吸附/脱附基础上，通过建立的模型来研究水蒸汽小分子在PI膜中的传质行为。该模型是依据改进的Scatchard-Hildebrand模型、Flory-Huggins理论、线性粘弹性理论所建立的，可以描述小分子在聚合物膜中的扩散行为，适于计算温度低于聚合物材料玻璃化温度时气体小分子在聚合物膜中扩散系数。以2种二酐，2种二胺为单体，制备了4种不同结构的聚酰亚胺（

3、PI）均质膜，用该模型计算298.15K和308.15K下，水蒸汽小分子在PI膜中的吸附/脱附曲线。通过计算杨氏模量，研究了PI的玻璃化温度与杨氏模量的关系，以及PI结构对杨氏模量的影响。通过计算无限稀扩散系数D0，研究温度和PI的结构对D0的影响。1实验部分1.1膜制备、物理和化学性质的表征[4]膜制备、物理和化学性质的表征见文献。1.2实验装置[5]实验装置和实验步骤见文献。1.3吸收/解吸模型1作者简介：陈剑（1980－），男，清华大学化工系，博士研究生通讯联系人：李继定，清华大学化工系教授，Tel:（010）62782432E-mail：lijiding@m

4、ail.tsinghua.edu.cn基金项目：国家973项目（No.2003CB615701）；国家自然科学基金项目（No.20576059，No.20676067，No.20736003）；国家863计划项目（No2007AA06Z317）；中石化科技开发研究基金（No.X505002）。[3]小分子在聚合物膜中的吸收/解吸模型的建立见文献。2结果与讨论2.1水蒸汽在PI膜中动态吸收过程计算PI膜的密度ρ，以及通过模型计算得到的溶解度参数δ、极性因子P的数值列于表1；模型参数β、γ见表2；计算结果与实验结果比较见图1，其中图中曲线表示模型计算结果，■、▲代表实验

5、点。图的纵坐标是某一时刻膜中吸收/解吸的汽体质量和平衡状态下膜中吸收的1/21/2汽体质量之比mt/m∞，横坐标是时间的平方根t/s，各个体系的模型计算误差见表3。可见，模型计算的最大误差小于9%，平均误差小于4%，计算结果较好。[6]表1聚酰亚胺膜的物性参数[6]Table1ThephisicalparametersofPImembranes-31/2-3/2PIρ（g.cm）l(m)pδ（J.cm）PMDA-ODA1.4133.2e-50.16010.5PMDA-MDA1.3573.3e-50.20510.1BTDA-ODA1.3733.4e-50.14910.

6、1BTDA-MDA1.3373.8e-50.1849.9表2模型参数m1∞、β与γ值Table2Themodelparameterofm1∞、βandγPIm1∞(g)βγ30815K29815K30815K29815K30815K29815KPMDA-ODA0.01820.02300.02590.03263.99234.1153PMDA-MDA0.02500.03720.03380.05063.82773.9468BTDA-ODA0.02490.02790.03440.03844.21584.2685BTDA-MDA0.03420.03450.04600.0327

7、4.03974.1048图1水蒸汽在PI膜中吸收过程计算结果与实验结果比较Fig.1ThecomparebetweensimulatedcurvesandexperimentalresultsofsorptionprogressofsteaminPImembranes表3计算水蒸汽在系列聚亚酰胺膜中吸收过程的误差（％）Table3ThemodelcalculatederrorsofsorptionprogressofsteaminPImembranes(%)温度（T/K）PMTA-ODAPMTA-MDABTDA-ODABTDA-MDA298.154.623.28