介孔硅分子筛pva复合膜固定化漆酶电极的研究

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1、摘要漆酶传感器可以方便快速地检测废水中的酚类、芳香胺类、有机磷化合物(农药)以及二嗯英等有毒物质，因此，研究高响应性能(如高灵敏度、低检测线、宽检测线以及快速响应等)的漆酶电极在环境保护方面具有十分重要的意义。为了提高漆酶电极的响应性能，制备出具有高性价比的实用性漆酶传感器，本论文采用水热法合成了具有优良特性的介孔硅MCM．41、镁离子改性介孔硅Mg-MCM．41和亚甲基蓝改性的介孔硅MB．MCM一41，同时借助PVA的良好成膜性，首次将其用于漆酶电极的构建，并通过低温N2吸附、SEM、TEM以及电化学方法对其进行了研究。MCM．41／PVA／Lac电极的研究结果表明：在含有0．05m

2、M的邻苯二酚pH4．80的PBS中，MCM．41／PVA／Lac修饰电极表面发生的是一电子一质子的电极过程。在最佳实验条件下，该酶电极对底物邻苯二酚表现出了良好的响应性能，初步改善了漆酶电极的灵敏度、响应速度、线性范围以及最低检测限等，有希望用于废水的实际检N／监测。Mg．MCM．4l／PvA／Lac电极的研究结果表明：Mg’2+引入到有序介孔分子筛MCM．41后，不仅有效地促进了Lac的催化氧化，而且改善了酶与电极间的电子传递速率；与MCM．4I／PVA／Lac电极相比，Mg．MCM．41／PVA／Lac电极表现出了对底物邻苯二酚更高的亲和性和灵敏度、更短的响应时间、更宽的线性范围以

3、及更低的检测极限。从而为漆酶电极提供了一种优良的固定化基体材料。MB．MCM．41／PVA／Lac电极的研究结果表明：MB引入到有序介孔MCM．41后，有效地促进了漆酶的催化氧化，加速了电子的传递，改善了纯硅MCM．41固定化漆酶的灵敏度、响应时间以及检测极限等，从而为漆酶电极的研究提供了又一种优良的固定化基体材料。关键词：介孔硅分子筛MCM．41Mg．MCM．41MB．MCM．41PVA漆酶电极摘要ABSTRACTLaccasebiosensorhascapabilityofdetectingabroadrangeoftoxicsubstratesrapidlyandconvenie

4、ntlyinwastewaterincludingphenoliccompounds，arylamines，organicphosphoniccompounds(pesticide)，dioxins，andSOon．So，itisvaluabletofabricatelaccsemodifiedelectrodewithexcellentpropertiessuchashighsensitivity，lowdetectionlimit，broadlinearrangeandrapidresponsebecauseofitsimportantapplicationinprotecting

5、environment．Threekindsofmesoporoussilicasieves，MCM-41，MCM-41containingM92+(denotedhereafterasMg--MCM-·41)andMCM-·41containingmethyleneBlue(denotedhereafterasMB—MCM-41)，weresynthesizedbythemethodsofhydrothermaisynthesisandwereusedtofabricateexcellentlaccasemodifiedelectrodefirstlywhenpoly(vinylal

6、coh01)(PVA)wasinpresence．N2adsorption／desorption、SEM、TEMandelectrochemicalmethodswereusedtocharacterizethesemodifiedelectrodes．TheresultsofMCM-41／PVAimmobilizedlaccasemodifiedelectrode(denotedhereafterasMCM-41／PVA／Lac)showedthatoneprotonparticipatedintheelectrontransferprocessonMCM-41／PVA／Lacmod

7、ifiedelectrodesurfaceinpH4．80PBScontaining0．05mMcatech01．Underoptimizationoftheexperimentalparameters，MCM一41／PVA／Lacexhibitedexcellentresponsepropertiestocatecholandimprovedsensitivity，responserate，linearrange，detectionlimit