mdi扩链聚乳酸及其复合材料的制备、结构与性能

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1、摘要本论文以辛酸亚锡为催化剂，用丙交酯开环聚合法制各了粘均分子量为3．3×104的聚(D，L)一乳酸(PDLLA)。从化学改性的角度出发，利用异氰酸酯(．NCO)基团的反应特性，以MDI为反应性单体，采用原位反应增容技术制备了PDLLA／生物陶瓷粉体tMDI复合材料，并尝试用插层改性法制备蒙脱土(MMT)插层PDLLA纳米复合材料。从成型加工的角度出发，根据固态挤出原理设计了一套模压挤出设备，通过模压挤出强迫PDLLA的分子链或链段发生有效取向，达到提高PDLLA力学性能的目的。化学改性提高PDLLA分子量的研究结果表明：MDI扩链法可有效的提高PDLLA的分子量；二段聚合法和二胺扩链法都

2、会不同程度地引起PDLLA的分子量降低；采用原位聚合法合成PDLLA／生物陶瓷粉体复合材料时，HA粉体的制各方法对PDLLA的分子量有较大的影响。MDI扩链制备的PDLLA／HA／MDI复合材料的力学性能显著提高，PDLLA与HA基体问的界面结合力和相容性显著改善。与PDLLA相比，弯曲强度提高了将近一倍，弯曲模量提高了34％；与PDLLA／HA相比，弯曲强度和弯曲模量均提高了将近30％。而且MDI的用量对PDLLA／HA／MDI复合材料的力学性能也有较大影响，当MDI中所含-NCO基团与PDLLA中所含．OH基团的摩尔比为1：1时，所得PDLLA／HA／MDI复合材料的力学性能最好，弯曲

3、强度达68．4MPa，弯曲模量达2281．5MPa。FT-IR、TGA和DSC等手段证明了MDI既可与PDLLA发生化学作用，也可与HA发生化学作用，揭示了MDI扩链的原位增容机理。模压挤出成型条件对PDLLA及其复合材料力学性能影响较大，在模压温度和挤出温度为100℃、模压时间为45min，挤出前塑化时间为45min，模口长度为10mm时，PDLLA和PDLLA／HA／MDI复合材料可获最佳力学性能。PDLLA／HA／MDI复合材料断面形貌及蚀刻试样表面形貌的结果显示，PDLLA／HA／MDI复合材料的横截面里现大量的纤维尾端，纵向分裂面呈现刷子状的高度取向的纤维结构，成纤方向与纵轴相同

4、，表明模压挤出成型能迫使PDLLA／HA／MDI复合材料的分子链沿外力作用方向发生取向，形成纤维自增强的结构。用插层改性法制备蒙脱土(MMT)插层PDLLA纳米复合材料的结果表明：尽管MMT的层间距由2．58rim增大到3．00nm以上，但所制得复合材料的弯曲强度和弯曲模量均有所降低，因此，如何利用蒙脱土提高聚乳酸及其复合材料的力学性能还有待进一步研究。关键词：聚(D，L．乳酸)；羟基磷灰石；复合材料；模压挤出；MDI扩链；华南理工大学工学硕士学位论文AbstractInthisthesis，Poly(d，l—lactide)(PDLLA)、vithviscositymolecularwe

5、ight3．3X104vcassynthesizedbyopeningringpolymerizationofD，L-lactideinthepresenceofstannous(II)octoate．Fromchemicalmodificationpointofview,methylenediphenyldiisocyanate(MDI)wasselectedasreactivemonomertopreparePDLLA／HAfMDIcompositesbythein-situreactioncompatibilitymethodaccordingtoreactivecharacteri

6、sticofdiisocyanate(-NC∞group．Montmorillonite(MMT)interclationmethodWasattemptedtoprepareintercalatedPDLLAnanocomposites．Fromprocessingpointofview,acompression-extrudingmoldingwasdesignedaccordingtosolid-extrudingtheory．Bycompression-extruding．thechainsegmentsorchainofPDLLAwereforcedintoeffectiveor

7、ientationandmechanicalpropertiesofPDLLAanditscompositesweregreatlyimproved．TheresearchresultsimprovingmolecularweightofPDLLAbychemicalmodificationshowedthatMDIchain-extendingmethodCiliaincreaseeffectivelythemolec