cosblt3gt和laltygtniltxgtcolt4xgtsblt12gt制备及其热电性能研究

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1、摘要热电材料是利用热电效应将热能和电能直接相互转换的功能材料。热电效应分为电流引起的热效应和温差引起的电效应，基于热电效应的热电转换装置没有机械传动部件、运行安静、清洁无环境污染。热电材料是能源新技术领域的一种重要材料。本文以可在中温区使用的方钴矿(Skutterudite)结构的热电材料CoSb3及CoSb3基热电材料LayNi。C04。Sbl2为研究对象，采用高能球磨、放电等离子烧结(SPS)、x射线衍射、电参数测试仪(ZEM．2)、激光热导仪等先进手段，分别对材料制各工艺、组织结构和热电性能进

2、行了研究。首先，系统研究了制各工艺对CoSb3合成及其热电性能的影响。在得到最佳球料比20：1和较好的球磨时间5小时后，利用此球料比和球磨时间，得出较佳烧结温度为873K。二次球磨的实验证明，对材料的合成与晶粒细化分成两步实现不会提高热电性能，即二次球磨没有必要。其次，利用优化后的制备工艺制备了稀土添加的La。C04Sbl2化合物，并系统研究其热电性能。其中La添加量X分别为x=0．1，O．3，O．5，O．7，0．9，1．0。实验表明，La的适量添加能降低电阻率和热导率。当La添加量x=0～9Lao

3、9C04Sbl2化合物在测试温度T=773K时具有最大的热电性能优值zTMAx=O．343。最后，在La。C04Sbl2化合物当La添加量x=0．9时取得最优热电性能的基础上，制备了Ni置换的La09Ni。C04．。sbl2化合物并系统研究其热电性能，其中Ni添加量x分别为x=0，05，0．2，0．4，0．6，O．8，1．0。实验表明，经Ni置换的Lao9Yi。C04．。Sbl2化合物全部表现为n型热电材料；Ni的适量加入能进一步降低电阻率和热导率，达到优化热电性能目的。成份为La09N沁C036S

4、bl2的化合物具有最大的热电性能优值ZT，在测试温度T=773K时，达到最大值0．456。经过对CoSb3及CoSb3基热电材料LayNi。C04_xSbl2的逐渐深入的系统研究，得到一系列较佳的工艺参数。由这些参数进行的稀土La填充和Ni的置换，逐渐优化材料成分，提高材料热电性能，为后续的研究奠定了良好基础。关键词热电材料；方钴矿；热电性能；放电等离子烧结!：：!。：，!。兰塞三些奎兰三兰堡兰茎堡耋圣!一，，，，ABSTRACTThermoelectricmaterialisafunctional

5、materialofexchangeheatwithelectricdirectly．Sothethermoelectricsettingcan11111quietlywithoutmechanicaldriveanditiscleanwithoutpollution．Itisoneoftheimportantmaterialsofenergysource．ThepaperresearchonthermoelectricmaterialofCoSb3andCoSb3-basedLayNixC04．x

6、Sbl2，whichhasskutteruditestructureandusedinmiddletemperature．Itismanufacturethroughmechanicalgrinding，andthensinteredbysparkplasmasinteringAnalyzematerialstructurebyX-ray．Measureelectricalparameterbystandardfour—probemethod∞LVAC—RIKO：ZEM一2)inaflowingHe

7、atmosphere．Measurethermoconductivitybylaserflashmethod(TC一7000)invacuum．Optimizetechnicalconditionsfirstly．Theoptimalscaleofball—powderis20：1andtheoptimalmillingtimeis5hours．Usingthisresult，Gettheoptimalsinteringtemperatureis873K．AlsowetrytOseparatedim

8、inishgrainfromsynthesize，buttheresultindicateitisunnecessary．Secondly，preparedLaxC04Sbt2compoundthroughfillingrareearthLaundertheoptimalconditions．Throughanalyzingthethermoelectricproperties，wefindthatLafillingCanreducethethermalconduct