如何生长具有特定空间几何结构的单层石墨烯

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1、万方数据100倍的强度[8】。更重要的是，碳纳米管的电子结构可以根据不同的卷曲方向和管径的尺寸发生变化，从而具有金属或是半导体的性质，这是其作为纳米光电器件应用的基础【9】。目前，基于碳纳米管的FET晶体管及更多光电器件的原型已经制备出来【9]。2004年Geim和Novoselov采用机械剥离的方法成功分离制备了石墨的单原子层，即石墨烯(graphene)(图1．1)[10]。这种厚度仅为一个原子的二维材料图1．I：悬空石墨烯的TEM图像是目前已知最薄的材料，但由于其层内由C．C键相连，其强度可以比拟金刚石[11】。石墨烯的

2、二维蜂窝状晶格结构使其电子结构在费米面附近具有无带隙的线性色散关系，导致了一系列奇特的物理性质，如载流子的准相对论(Dirac)费米子行为、反常霍尔效应及半整数的量子电导等性质[12]，使其迅速在全球掀起了一股研究热潮。然而，从器件角度看更为重要的是，石墨烯带的能隙可以随着带宽的减小逐渐打开并成比例增大，即可以从导体过渡为带隙可调的半导体【1】，实验证实当其宽度小于20nm时，其带隙宽度可以超过200meV[1】。同时，实验表明，由于石墨烯超薄的特性，其构成的晶体管具有超快(>100GHz)的丌关速度，因而在高频电路中有良好的

3、应用前景【1]。目前石墨烯的制备方法已经比较成熟，最有效的方法是在金属衬底上沉积小的有机分子，如乙烯等，然后对其加热可得到吸附于衬底表面的石墨烯。目前，利用该方法可以获得尺度达到mm量万方数据级的大块完整的单晶石墨烯[13]。结合精度可达nm量级的微刻蚀方法，如离子或电子束刻蚀等[14]，人们已经可以对石墨烯进行裁剪并连接形成一些器件原型，如FET晶体管等[1]。应当看到，基于石墨烯的器件研究尚处于起步阶段，未来仍有很大的研究空间。但已有研究所展现出的其丰富的电子结构及其方便的可调节性，使人们普遍期待以石墨烯及碳纳米管为基础的

4、碳材料可以在未来替代硅建立起全碳基光电子学器件体系。更重要的是，石墨烯的出现为其他形式的碳纳米材料出现提供了可能，而全碳基光电子学的实现也依赖于进一步设计出更多与石墨烯相关的新型碳纳米材料，并基于此发展出种类更多、功能更齐全的器件。1．2碳纳米锥的研究1．2．1碳纳米锥的发现理论上，如果从石墨烯中裁掉一个60。的圆弧，那么将边缘闭合后就可以得到一个锥状的结构，如图1．2(a)所示。由石墨烯的对称性和欧拉定理可得，一共可以存在五种完美的碳锥结构，其锥角分别为113。、85。、60。、39。和19。，如图1．2所示。人们将这些结构

5、定义为碳纳米锥(carbonnanocones)。1997年，Krishnan等人利用电弧放电裂解碳氢化合物方法第一次制备并表征出了所有五种碳纳米锥的结构。这些纳米锥都是多壁锥，其长度在100nm左右(图1．4)[15】，壁厚在10个纳米以上[16]。然而值得注意的是，实验中获得产物十分杂乱，包含了各种不同尺寸、角度和厚度的碳纳米锥，并且含有大量的碳的圆盘、纳米管及无定形结构，如图1．4所示，其中锥的含量仅占不到20％。6万方数据图1．2通过对石墨烯裁减得到五种不同锥角的碳纳米锥构型7万方数据工至图1．3利用电弧放电裂解碳氢化

6、合物方法制备获得五种碳纳米锥结构，图a．e中的标尺为200hm，f中的标尺为5nm。万方数据图1．4电弧放电裂解碳氢化合物方法产物的透射电子显微镜(TEM)照片。事实上，除了碳纳米锥，人们还在实验中还发现了一些其他的锥状碳结构，这些结构的构筑方式可大致归由图1．5表示。从整体外观上看，它们都具有锥的形状，其中典型的例子就是管状锥结构[171，其结构是由各种管径的碳纳米管嵌套而成。在本文中，我们并不讨论这些结构的性质，而是集中讨论图1．2中的碳纳米锥。图1．5各种其他锥状结构的构筑方式。1．2．2碳纳米锥的性质预测由于实验得到的

7、碳纳米锥产物较为复杂，对某一种特定角度锥的分离和测试较为复杂，因此对于碳纳米锥性质的实验研究比较少。但是在理论方面，人们以单壁9万方数据碳纳米锥为模型，已经对其力、热、光、电及输运等物理性质进行了大量的研究。由于纳米锥具有高度不对称的结构，因此很自然的想到其可能具有输运的不对称性。基于该考虑，我们组之前开展了对碳纳米锥电输运性质的研究【18】。我们采用金属电极用来连接碳纳米锥(图1．6a)，然后在电极两端加偏压，并利用第一性原理计算了不同片压下该体系的量子电导。结果表明，在各种角度的碳锥中均存在明显的整流现象，即当电流由锥的底

8、端流向顶角时(图1．6a)，电阻很小，反之电阻很大，其电阻的比值，即整流率可达到4倍以上(图1．6b)。类似的，Yang等人利用分子动力学模拟表明，碳纳米锥具有明显的热整流特性，其整流方向与电的情形相同，且整流率可达150倍以上【19】。el互3。{＼(b)：孑《{-·oue