二甲醚燃料电池镍-铁-镓酸镧复合阳极的研究

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1、摘要掺杂的镓酸镧具有高的氧离子电导率、氧迁移数以及较好的稳定性，是一种有前景的中温固体氧化物燃料电池(ITSOFC)电解质材料。以掺杂的镓酸镧为电解质的高性能二甲醚(DME)ITSOFC的开发逐渐引起人们的兴趣。本文考察了镍一铁一镓酸镧材料作为DME燃料电池阳极的性能，并对用于阳极测试的三电极测试体系进行了初步研究，分析了参比电极位置、对电极活性对测试结果的影响。用浸渍法制备了系列Ni-Fe-La08Sr02Gao．8M90115C0008503(Ni-Fe—LSGMC8．5)复合阳极，LSGMC8．5占电极质量的2

2、5州％。利用多种技术考察了电极物相组成、微观结构以及催化氢、二甲醚氧化的电化学性能。结果表明，镍、铁在电极中以合金的形式存在，并与镓酸镧存在一定的反应。电极以及电极／电解质界面的微观结构与电极中Ni—Fe摩尔比有关，铁含量的增加促进了电极的烧结并改变了电极／电解质界面的微观结构。Ni：Fe为8：2(Ni8．Fe2)至7：3(Ni7一Fe3)的电极具有好的电极以及电极／电解质界面结构，并具有较小的电极极化电阻以及欧姆电阻。其中Ni8．Fe2／LaosSr02Gao．sMgolsCoo．os03(LSGMC5)／Smo．

3、sSro．sCoOs—LSGMC5电池在1073K、以H2和DME为燃气时的最大功率密度分别为1．20、O．99W·cm‘2。考察了Ni8一Fe2阳极催化二甲醚氧化的稳定性与积碳特性。以50％DME为燃料、1073K下，电极具有高的活性与稳定性，电极中不存在明显的积碳现象。随着温度的降低，电池性能的衰减较快，并出现了积碳。初步研究了1073K下Ni8一Fe2电极上进行的DME氧化反应动力学。反应速率的氧活度级数为1。反应速率与DME分压的关系比较复杂，在低DME分压下反应速率随DME分压的增加而增加，在高DME分压下

4、略有减小。首次系统研究了参比电极位置、对电极活性对三电极测试结果的影响。结果显示，参比电极位置对工作电极活性高于对电极体系的测试有较大影响，而对低活性工作电极的测试没有明显影响。利用三电极体系表征电极，需保证对电极活性明显高于工作电极。关键词：Ni—Fe一镓酸镧阳极；三电极测试；二甲醚摘要AbstractDopedlanthanumgallateisakindofnovelelectrolytesforintermediatetemperaturesolidoxidefuelcells(ITSOFCs)duetoit

5、shJ曲oxygenionconductivity,highoxygeniontransferencenumber,andgoodstability．TherearegrowinginterestsindevelopinghighperformanceITSOFCsbasedonlanthanumgallateusingdimethylether(DME)asafuel．Inthisthesis，theperformanceofNi-Fe-lanthanumgallatewasstudiedasaanodeforDM

6、EITSOFCs．Further,thethree-electrodeconfigurationusedforcharacterizingtheanodesWaSevaluated，andtheeffectofthepositionofreferenceelectrodeandtheactivityofcounterelectrodeontheresultofmeaSurementswereexamined．SeriesNi—Fe-LaosSr02GaosMgo115C0008503(Ni-Fe-LSGMC8．5)c

7、ompositeanodeswerepreparedusingtheimpregnationmethod，andtheconcentrationofLSGMC8．5intheelectrodeWaSabout25wt％．Multipletechniqueswereappliedtocharacterizethephasecomposition，microstructure，andelectrochemicalperformanceforcatalyzingtheoxidationofH2andDMEofvarious

8、electrodes．TheresultsdemonstratedthatNiandFeexistedintheformofalloysintheelectrode，andbothNiandFereactedwiththelanthanumgallateelectrolyte．Themicrostructuresofboththeelectro