含咪唑盐及其衍生卡宾镍ⅱ配合物合成及其催化性能的研究

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2、：苎：!≥导师签名：丕箪题：日期：翌!!：壁：：S。含咪唑盐及其衍生卡宾的镍(儿)配合物的合成及其催化性能研究中文摘要中又捅姜本论文合成了一系列含单膦单咪唑盐的离子型镍(II)配合物[DRIM]INi(PPh3)X3](R=2,6-diisopropylphenyl，X=CI，1；R=isopropyl，X=CI，2；R2tertbutyl，X=C1，3；R=2,6-diisopropylphenyl，X=Br,4；R=isopropyl，X=Br,5；R2tertbutyl，X=Br，6；R=2,6一diisopropylphenyl，X=I，7

3、；R=isopropyl，X=I，8；R2tertbutyl，X=I，9)、含双咪唑盐的离子型镍(II)配合物[DRIM]2[NiCl4】(R=2，6一diisopropylphenyl，14；R=isopropyl，15；R=tertbutyl，16)以及单膦单氮杂环卡宾镍(II)配合物Ni(PPh3)(NHC)C12(NHC=IPr,18；NHC=ItBu，19)。以芳基格氏试剂与芳基卤代烃为底物的Kumada交叉偶联反应为模板反应，系统地研究了配合物1-9，14．16的结构与其催化活性间的关系。1．通过Ni(PPh3)2C12与不同咪唑氯盐的

4、1：1(摩尔Lk)反应，合成了三个含单膦单咪唑盐的离子型镍(II)氯化物1．3；通过往上述反应中加入NaBr或NaI的方法，合成了三个相应的镍(II)溴化物4-6和三个相应的镍(II)碘化物7-9。以上配合物均用元素分析和核磁进行了表征，其中配合物1—2、4．8通过了X。ray单晶衍射的表征。_2．通过Ni(DME)C12与不同咪唑氯盐的1：2(摩尔比)反应，合成了三个含双咪唑盐的离子型镍(II)fl己合物14．16，并用元素分析和核磁进行了表征。3．考察了含单膦单咪哗盐的离子型Ni(II)配合物1-9的结构与它们对芳基格氏试剂和芳基卤代烃的Kur

5、eada交叉偶联反应的催化活性之间的关系。研究发现，咪唑环上氮原子取代基的变化对催化剂催化活性有很大的影响，而卤素原子的变化对催化剂催化活性没有影响，其中含大位阻取代基的配合物3、6、9的催化活性最高，取代基位阻最小的配合物2、5、8的催化活性最低。4．在上述反应中系统地研究了含单膦单咪唑盐的离子型镍(II)配合物1．3、含双眯唑盐的离子型镍(11)配合物14．16及双膦镍(II)配合物Ni(PPh3)2C12的催化活性。研究发现，含单膦单咪唑盐的离子型镍(II)配合物的催化活性明显好于相应的含双咪唑赫的离子型镍(II)配合物，而双膦镍(II)配合

6、物的催化活性最低。5．通过含单膦单咪唑盐的离予型镍(11)配合物1和3分别与IPr和ltBu的1：1(摩尔比1反应，合成了两个单膦单氮杂环卡宾镍(11)配合物18和19，并用元素分析进中文摘要含咪唑盐及其衍生卡宾的镍(11)配合物的合成及其催化性能研究行了表征，配合物18通过了核磁表征，新配合物19通过了X-ray单晶衍射的表征。配合物1和3分别与ltBu和IPr的1：1(摩尔比)反应均得到了配合物18。关键词：离子型镍配合物，氮杂环卡宾，结构，催化，Kumada交叉偶联反应作者：徐艳超指导教师：孙宏枚鱼堕些苎墨苎塑竺卡宾的镍(JI)配合物的合成及

7、其催化性能研究英文摘要一一——————————————_-—_—____——_—_———__————————————-_————————————————————’—————_———————————————————一SynthesisandCatalysisofNi(II)ComplexesbearingimidazoliumorcorrespondingN—HeterocyclicCarbeneAbstractAseriesofmixedimidazolium／phosphineionicNi(II)complexesofformula[DRIM]

8、[Ni(PPh3)X3】(R=2,6一diisopropylphenyl，X=C1，1；R=isopropyl，X=C1，