掺杂ceolt2gt基固体氧化物燃料电池关键材料的制备和改性研究

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1、掺杂氧化铈基固体氧化物燃料电池关键材料的制备与改性研究摘要固体氧化物燃料电池(solidOxideFuelcells，sOFc)是一种高效洁净的能源装置，被认为是21世纪的绿色能源。由于传统的以钇稳定的氧化锆(YSZ)作电解质的sOFC需要高温操作，限制了SOFC的实际应用。因此，目前s0FC正向中温化发展。实现中温化主要有两条途经：一是寻找在中温即具有高的氧离子电导率的新型电解质，主要集中在具有钙钛矿结构的材料，如掺杂LaGa03材料和具有萤石结构的掺杂氧化铈材料(Dopedceria，DCO)上；另一则是将电解质层薄膜化。本论文主要研究了钐掺杂

2、氧化铈(sDC)电解质的新型制备方法和性能，并对与之相适应的阳极材料的制备和性能进行了研究。采用常规固相反应法制备的SDC粉体，由于其烧结活性较低，通常需要在1600℃以上的温度下烧结，才能获得高致密度的电解质材料。高温烧结不仅消耗大量的能源，还降低了ce02基电解质与电极及其他电池材料共烧结的可能性，因为高温会导致界面反应。由于通过“少量多元”的共掺杂，可以提高粉体的烧结活性，降低电解质材料的烧结温度，因此本实验尝试采用凝胶辅助的固相反应法～凝胶浇注法来制备A1203与sm203共掺杂的ce02粉末，对粉体的相成分、粒度分稚、烧结活性等进行测试分

3、析。实验研究结果表明，掺杂A1203的SDc电解质粉体成相温度低，干凝胶在600℃煅烧即可获得均匀的具有萤石结构的粉体，而且粉体的粒度较小(40～50nm)，且粒度分布集中，粉末颗粒形貌基本呈球形，具有良好的烧结活性。1450℃烧结5h所得A1203．sDc电解质烧结体可达到95％以上的相对密度。sDc电解质材料虽然具有较高的电导率(如sm203掺杂的ce02在800℃时的电导率接近O．1S≠cm)，但由于强度低使得其实际应用受到了很大的限制。实验中通过对A120]一SDC材料相关性能进行了测试，研究了A1203的掺入对材料的密度、烧结收缩率以及硬

4、度、抗弯强度等力学性能的影响，并测定了不同A1203掺杂量的A1203．SDC材料的电导率。结果表明，A1203的掺入明显提高了SDC材料的硬度、抗弯强度等力学性能，同时对sDc材料的电导率并未有明显影响。1450℃下烧结5h所得A1203掺杂量为1％的A1203．SDC材料其抗弯强度为109．5MPa，高于其它文献中所报道的数值：600℃下的电导率则为0．030S／cm，与未掺入A1203的烧结体相比，并未有明显的降低。操作温度的降低同样需要研制中低温下的高性能电极。研究表明，掺杂ce02阳极材料具有比Ysz阳极材料更高的电导率，而且Ni／sDc

5、阳极对碳氢燃料具有更好的催化活性和稳定性。采用掺杂Ce02基材料作为电解质，还可以减少sOFc在制造和使用过程中阳极和电解质层之f刨的界面反应。阳极的性能与阳极中的金属(一般采用Ni、co等盒属)含量、阳极的微结构以及阳极的制备工艺有着密切的关系。因此有必要通过优化阳极的组成，并控制制备工艺来得到理想的阳极微观结构。实验中首先采用包覆沉淀法制备了NiO包覆的SDC粉体，考察了粉体的粒度大小、分向以及烧结活性等性能。采用模压成形工艺制备出了NiO／sDC材判，进一步还原得到Ni／sDc会属陶瓷阳极材料。并与以机械混合NiO和sDc粉体为原料所制备的N

6、i／SDc材料的性能进行了比较，研究了烧结温度对阳极结构的影响，测试Ni／sDc阳极材料的电学和力学性能。实验结果表明，Ni／sDC阳极中，Ni与SDc的分布以及烧结温度对于阳极的微观结构具有明显的影响，采用NiO，sDc包覆粉体在1200℃烧结后还原所得的Ni／sDc阳极材料具有均匀细小的微观结构，孔隙率较高且孔径分布均匀，金属Ni颗粒相连形成网状骨架，与采用机械混合法制备的材料在具有良好的电化学催化活性和导电性的同时，具有较高的机械性能。关键词：固体氧化物燃料电池；A1203与sm203共掺杂的ce02：凝胶浇注法：Ni／SDC阳极；包覆沉淀法

7、。PreparationandModificationoftheKeyMateriaIsfbrSolidStateOxideFuelCellsBasedonDopedCerjaEJectroJytesAbstractS01idoxidefueIcell(SOFC)isapromisingtechnologywithlessemissionofpollutionfdrelectricpowergenerationinthe21stcentury，BecauseaSOFCbasedonYSZelectrolytehastoworkattenlperat

8、ufehigherthan800℃，itsapplicationislimited．Torealizethecommerc