基于柠檬酸的聚（醚）酯可降解生物弹性体的合成、结构与性能

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1、北京化工大学博士学位论文基于柠檬酸的聚(醚)酯可降解生物弹性体的合成、结构与性能摘要生物医用材料是生物医学科学中的一支新兴分支学科，是生物学、医学、化学、物理学和材料学交叉形成的边缘学科，它是用于人工组织或器官制备、高性能医疗器械的研制、药物新剂型的开发和仿生效应研究的基础。生物弹性体材料以其特有的性质和优点，在生物材料中占有重要的位置，广泛地应用于医疗器械、人造器管(人工心脏、人工皮肤、人工耳等)、组织工程、止血和药物控制释放等领域。组织工程的发展，对生物弹性体、尤其是可降解生物弹性体提出了更高的要求，使之逐渐成为这个领域研究的热点之一。

2、论文在系统文献调研的基础上，结合本研究小组在先进弹性体方面的科研优势，通过选择生物相容性较好的反应单体进行分子设计，在“绿色”合成的理念指导下，合成出了两类基于柠檬酸的新型可降解生物弹性体材料一网络型聚醚酯生物弹性体Poly(PEG-co—CA)(PEC2、PEC3、PEC4和PEC6)币口网络型聚酯生物弹性体Poly((propalledi01．s曲acate)一ci啪te)(PPSC—I、PPSC．II和PPSC．III)。系统地研究了材料的力学性能、体外降解性能以及溶胀性能；研究了材料的结构与性能之问的关系；并对材料的生物相容性进行了

3、初步评价。为新型生物弹性体材料的开发奠定理论基础和提供实际指导。本论文主要有以下几个方面贡献：托京化工土学博士学位论文(1)利用具有不同分子量的双官能度单体聚乙二醇(PEG200、PEG300、PEG400、PEG600)与三官能度的柠檬酸(CA)进行T型熔融缩聚，得到了PEc系列网络型聚醚酯生物弹性(PEC2、PEC3、PEC4、PEC6)。研究结果表明：PEC的聚集态结构为无定形态，透明柔软，玻璃化转变温度在o℃以下；通过调节合成单体的摩尔比、控制预聚物交联(反应)时间、选用不同分子量聚乙二醇为反应单体等手段，实现了材料力学性能可调(拉

4、伸强度从1．6MPa到0．16MPa，断裂伸长率在1500％到90％之间)，降解性能可控(体外降解50％时间在24h到90h之间)，吸水率可调节(在2到20g儋之间)；通过改性，该材料以期用作压迫性止血和药物缓释材料。材料合成条件温和、不用任何有机溶剂。相关内容未见国内外报道。(2)利用具有双官能度的1，2．丙二醇同癸二酸反应，制得低分子量的聚酯多元醇一端羟基癸二酸l，2一丙二醇酯Qolyolof1，2．propanediol—sebacate)，通过该聚酯多元醇与三官能度的柠檬酸(CA)进行2。3官能团熔融缩聚，得到了PPSC系列网络型聚

5、酯生物弹性体材料一P01y((1，2一pr叩anediol-sebacate)-citmte)@PSC—I和PPSC．II)。PPSC为无定形态、透明柔软的弹性体材料，玻璃化转变温度在0℃以下；通过调节单体的摩尔比、控制预聚物交联(反应)时间，实现了材料的力学性能可调(拉伸强度在1．8MPa到O．8MPa之间，断裂伸长率在240％到500％之问)、降解性能可控(体外降解50％所需时间在10到20天之间)；材料的尺寸保持率较高，细胞毒性测试表明材料具有较好的细胞相容性。该材料以期用于药物缓释，组织工程支架和外科手术中防组织粘连膜等方面。该研究

6、目前未见国内外报道。(3)利用具有双官能度的1，3．丙二醇同癸二酸反应，制得低分．1I．北京化工文学博士学位论文子量的聚酯多元醇一端羟基癸二酸1，3一丙二醇酯00lyolof1，3_pmpanedi01．sebacate)，通过该聚酯多元醇与三官能度的柠檬酸(cA)进行2．3官能团熔融缩聚，制备出了另一种PPSC生物弹性体材料一Poly((1，3一propanediol—sebacate)一citrate)(PPsc—III)。PPSC—III同样为无定形态，透明柔软。仅仅通过控制预聚物交联(反应)时间，实现了材料的力学性能可调(拉伸强度在

7、1．8MPa到1．1MPa之问，断裂伸长率在160％到320％之间)、降解性能可控(19天降解5％到50％之间)：材料的尺寸保持率高(在37℃的PBS缓冲溶液中浸泡19天后，其体积溶胀度不大于4‰)；通过改性，该材料以期用作组织工程支架和药物缓释材料。关键词生物弹性体，网络型，柠檬酸，聚醚酯，聚酯，合成珐京化工土学博士学位论文SYNTHESIS。STRUCTUREANDPROPERTIESOFCITRICACID—BASEDPOLY(ETHERESTER)ANDPOIj!rESTERDEGRADABLEB10ELAST0Ⅳ匝RSABSTRA

8、CTPohqnericbiomedicalmaterja】reseafchisanewbI．锄chofmebiomedicalstudy，whichisa11edgedcross