聚合物tiolt2gt光催化功能性复合粒子的制备、结构及降解有机污染物性能的研究

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1、四川大学硕}学位论文聚合物／Ti02光催化功能性复合粒子的制各、结构及降解有机污染物性能的研究材料学专业研究生：刘舒扬指导教师：淡宜．摘要锐钛型Ti02是目前使用最广泛的光催化降解污染物材料。但Ti02只能利用紫外光的能量以及空穴一电子易复合等缺点导致光催化效率很低；另外，无机Ti02难成型加工，与有机基体相容性差，且很可能在降解污染物的同时降解有机基体，这些缺点严重制约了Ti02作为光催化材料的使用。本文选择具有吸电子基团的丙烯酸酯类单体(如MMA、MAA等)以及具有共轭结构的苯胺单体(An)，建立通过聚合物改性Ti02，制备

2、具有较高光催化性能的、结构稳定的聚合物，ri02复合粒子的方法。分别以原位乳液聚合法和化学氧化法制备聚丙烯酸酯FfiO复合粒子和PAn／Ti02复合粒子，研究聚合物FFi02复合粒子的制备、结构及其与光催化降解污染物性能的关系：研究聚合物／Ti02复合粒子抗Ti02催化降解的结构稳定性。首先，对砸02进行表面偶联改性，以确保通过偶联剂的桥梁作用，使丙烯酸酯类单体可与Ti02表面形成化学键合。以改性Ti02、MMA和MAA为原料，超声乳液聚合法及机械搅拌乳液聚合法制备了PMMA／Ti02复合粒子和P(MMA-co—MAAyri02

3、复合粒子。FTIR及TGA研究结果表明，MMA和MAA成功接枝在了无机粒子表面。在初始原料相同情况下，与超声乳液聚合法制备的PMMA／'n02复合粒子相比，机械搅拌乳液聚合法更有利于MMA与改性Ti02的相互反应，使所制备的mlM^仍02复合粒子的接枝率和接枝效率分别高到89．9％和95．9％。DSC及GPC测定结果表明，无机粒子的加入更有利于促进MMA与MAA的共聚。化学氧化法制备了An：Ti02比例为5：5、4：6、3：7、2：8和1：9四JII大学硕士学位论文的PAnYri02复合粒子。通过FTm、TGA和TEM测试研究了

4、复合粒子结构，结果表明：PAn／Ti02复合粒子的结构与PAn有较大的差别；另外，随初始的An：Ti02质量比例从5：5、3：7变为1：9时，PAn／Ti02复合粒子的接枝率降低、热分解温度升高；且PAn没有均匀地包裹在Ti02粒子表面，而是PAn包裹在一堆无机粒子的表面。以甲基橙溶液、苯酚溶液及丙酮蒸汽、苯蒸汽为目标降解物，利用紫外．可见分光光度计及气相色谱仪研究了复合粒子光催化降解有机污染物的性能。结果表明，小分子偶联剂改性Ti02降解甲基橙的效果远远优于Ti02，但是，小分子改性Ti02这种复合结构极不稳定，在很短时间内，

5、小分子偶联剂就会被Ti02降解。PMMA／Ti02、POaMA—CO—MAA)／Ti02、PAn／Ti02三种复合粒子对甲基橙的降解效果也优于Ti02。PArl门臣02复合粒子中PAn含量越高，对甲基橙溶液的脱色效果更好，PAn在自然光下即可使甲基橙的降解率在几分钟之内达到100％；PMMA／Ti02复合粒子及P(MMA—co-MAA)／Ti02复合粒子对苯酚的降解效果较差，远远低于砷。2，而PAn／Ti02复合粒子仅略逊于Ti02，这说明复合粒子对液态污染物的降解有较强的选择性。对降解气态污染物的初步研究表明，PMMA／Ti0

6、2复合粒子对丙酮蒸汽和苯蒸汽的降解效果均优于Ti02，而另外两种复合粒子对气态污染物的降解性能略低于Ti02。进一步，通过测试紫外光幅照500hr前后聚合物／'ri02复合粒子结构的变化，研究了复合粒子抗Ti02催化降解性能。TGA、DSC和GPC研究结果表明，①三种复合粒子中，PAnITi02复合粒子结构稳定性最好，紫外光幅照前后，基本没有失重，结构很稳定；P(MMA-co-MAA)／Ti02复合粒子次之但略优于PMMA／Ti02复合粒子，②在相同紫外光照射条件下，聚合物／'ri02复合粒子的结构变化程度均小于相应的聚合物，说

7、明Ti02的加入没有破坏聚合物的结构稳定性，这种复合粒子具有良好的使用寿命。本文的研究将为解决Ti02与有机介质的相容性，进一步拓宽Ti02在有机介质中作为添加剂使用，制备具有光催化功能的绿色高分子材料奠定基础。关键词：聚合物厂n02复合粒子；光催化；乳液聚合；有机污染物；结构稳定性Ⅱ四川大学硕士学位论文Preparation，structureandtheperformanceofphotocatalyticdegradingpollutantsofpolymer／TiOzphotocatalyticfunctionalcom

8、positeparticlesStudent：ShuyangLiuMaterialScienee：ABSTRACTSupervisor：Prof．YiDanItiswellknownthatsemiconductorTi02withanataseformcoul