离子液体及pdc催化剂在聚酮中的应用

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1、摘要一氧化碳(CO)和苯乙烯交替共聚制备的脂肪族聚酮具有良好的力学性能，特别是具有光降解性能，使聚酮作为新型环境友好材料引起广泛的关注。但是由于催化体系价格昂贵，阻碍了聚酮的工业化进程。为此，本文将以改善钯体系的催化活性为目的，通过合成多种适用于聚酮催化体系的离子液体代替传统的溶剂和用Pd／C代替乙酸钯作为催化剂这两种方法来实现催化剂的回收和重复使用，以达到降低产物成本的目的。通过微波加热和常规方法合成了11种使用于聚酮体系的离子液体，并将其作为反应介质应用于聚酮的合成。比较了常规方法和微波方法制备离子液体的区别，研究了微波功率、微波反应时间对

2、离子液体制备的影响；考察了不同种类的离子液体对催化体系的影响。以1．丁基．4．甲基吡啶六氟磷酸盐离子液体作为溶剂，采用复配催化体系【Pd(N-N)z][BF4]2、【Pd删-N)2][PF612、【Pd(N(CH3)．N(CH3))2][PF6]2催化一氧化碳和苯乙烯共聚，合成了聚酮(STCO)。利用元素分析、示差扫描量热分析、GPC、X射线光电子能谱测试、核磁共振及红外光谱分析等方法对离子液体、催化剂及共聚产物进行表征。用离子液体代替传统溶剂，考察了不同的钯催化剂、离子液体用量、反应时间、对苯醌用量、苯乙烯用量、磷酸酯钬对聚合反应的影响及钯复

3、配催化剂在离子液体中的重复使用性。实验结果表明，离子液体可以代替传统溶剂，通过优化催化体系各组分配比，最高催化活性达884．709STCO／(gPd．h)；催化活性重复使用4次后，催化活性仍保留第一次的38．57％。以活性炭负载钯代替乙酸钯，催化一氧化碳和苯乙烯共聚，合成了聚酮。考察了钯催化剂用量、反应时间、反应温度、对甲苯磺酸以及配体对聚合反应的影响，通过优化催化体系各个组分配比，催化活性最高为1020．729STCO／(gPd．h)。并考察了Pd／C催化剂的重复使用，在不影响产物性能的同时，负载催化剂Pd／C在重复使用12次后，仍具有催化活

4、性。关键词：聚酮离子液体钯复配催化剂微波钯碳催化剂一氧化碳苯乙烯ABSTRACTPolyketonepreparedbythecopolymerizationofcarbonmonoxide(CO)andstyrene(ST)hasgoodmechanicalpropertiesespeciallyphotodegradabilitywhichhascausedwidespreadconcernasanewtypeofenvironmentallyfriendlymaterial．However，thesecatalystsaretooexpe

5、nsivetobeaffordedbymostchemicalindustries．Theobjectiveofourworkistoimprovethecatalyticactivityofpalladiumsystem，andweusedionicliquidsassolventforpalladiumcatalyzedcopolymerizationofcarbonmonoxideandstyrene．WealsousedPd／Cascatalystfortherecyclingofcatalystinordertoachievelowe

6、rproductCOSTSpurpose．Elevenionicliquidsassolventforpalladium-catalyzedcopolymerizationofcarbonmonoxideandstyrenewerepreparedundertraditionalandmicrowaveirradiation．Theprocessoftraditionalandmicrowavemethodswerecompared．Theinfluenceofdifferentkindsofinoicliquidsonthereactionw

7、asinvestigated．Weusedallionicliquidsassolventforpalladium—catalyzedcopolymerizationofcarbonandstyrene．Ionicliquidsandcopolymerwerecharacterizedbyelementalanalysis，DSC，GPC,lHNMRspectroscopyandfouriertransforminfraredspectroscopy(IR)．Thedifferentpalladiumcatalysts，amountofioni

8、cliquid，amountof8Q，amountofstyrene，reactiontime，reactiontemperatureandthere