分等级海绵状大孔介孔二氧化钛的水热制备与光催化活性

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1、摘要为了解决日益严重的环境污染问题，各种催化技术正在被广泛地应用于环境保护领域中。氧化物半导体光催化技术在降解有机污染物和气体净化等方面具有很好的应用前景。二氧化钛由于具有生物和化学惰性、强的氧化能力、较低的生产成本及抗光、化学腐蚀等优点，被广泛用作光催化反应的催化剂。近年来，人们一直在努力探索各种方法和改性手段来提高Ti02光催化效率。然而，高活性纳米Ti02光催化剂的制备、纳米Ti02光催化剂的固载以及Ti02光催化活性的提高等问题仍然值得优先考虑。本论文针对高活性二氧化钛的合成制各及表面改性等方面进行了有益的探索，其主要内容如下：通过模仿植物叶子表面的分等级多孔结构

2、，制备出高活性的大孔／介孔二氧化钛粉末，并提出了“仿生光催化”新概念，为制备高活性光催化材料提供了新的思路。以钛酸丁酯(Ti(OC4H9)4)的水解产物为前驱物，通过水热法，成功地制备了高活性大孔／介孔二氧化钛粉末光催化剂。用XRD、SEM、TEM、HRTEM、氮气脱附一吸附等测试方法对样品的物理化学性能进行表征，实验结果表明不同的水热处理时间对粉末的微结构和光催化活性有很大的影响。1800C条件下水热处理得到的样品，在大孔／介孔区域内具有三峰孔径分布。并且，随着水热处理时间的延长，锐钛矿的晶化程度增强，平均晶粒尺寸、孔尺寸和孔体积逐渐增大；然而，BET比表面积却单调减小

3、。在1800C、24h水热处理后的大eL／介孔二氧化钛粉末表现出了最高的光催化活性，是DegussaP25光催化活性的三倍多。‘通过浸渍法，制备了表面修饰Au的Ti02高活性光催化剂。结果表明，所有表面修饰后的样品光催化活性都高于纯的P25。Au含量明显地影响修饰后的Ti02粉末的光催化活性。当300此1mM的Au溶胶修饰0．3gP25粉末时，光催化活性达到最高值。这是由于适量Au的存在可以有效的抑制Ti02表面上光生电子一空穴对的复合，有利于光催化活性的提高。关键字：二氧化钛，水热法，大eL／介孔，光催化，Au表面修饰AbstractTosolvetheincreasi

4、nglyseriousproblemsofenvironmentalpollution，variouscatalytictechniquesarebeingappliedinthefieldsofenvironmentalprotection．Oxidesemiconductorphotocatalysisisonetechniquethathasgreatpotentialtocontrolaqueousorganiccontaminatesorairpollutants．Amongvariousoxidesemiconductors，Ti02hasbeenproved

5、tobethemostsuitablephotocatalystforitsstrongoxidizingpower,nontoxicityandlong-termstabilityagainstphotoandchemicalcorrosion．Inrecentyears，manyattempts，suchasfindingnewpreparationmethodsandusingmodifications．havebeenmadetoimprovethephotocatalyticactivityofTi02．However,thepreparationofphoto

6、catalystwithhighlyphotocatalyticactivity,theimmobilizationofpowderphotocatalyst，andtheimprovementofphotocatalystperformanceareprioritiestobeconsidered．Herein，valuableexplorationshavebeencarriedoutonthesynthesisofhighlyactiveTi02photocatalysts．Themainpointscouldbesummarizedasfollows：Anewco

7、ncept‘'biomemiticphotocatalysis”hasbeenproposed，whichmayprovidenewinsightintopreparationofadvancedphotocatalyticmaterialsbymimicingsurfacestructuresofplantleaves．Trimodallysponge—likemacro／mesoporoustitaniawaspreparedbyhydrothermaltreatmentofprecipitatesoftetrabutyl