催化技术与等离子技术应用于柴油机尾气净化的研究

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1、中文摘要本文对介质阻挡放电低温等离子体技术与LaI-xA'xC003系钙钛矿型复合氧化物催化剂在柴油机尾气排放中的厦用进行了研究。在自行建立的出实际柴油机排气作为气体产生源的等离子体，催化试验系统中，以柴油机排放物中的颗粒物(PM)、氮氧化合物(NO。)、碳氢化合物(THC)为研究对象，探讨了低温等离子体技术与催化技术应用于柴油机有害排放物的净化规律及反应机理，为下一步等离子，催化技术在柴油机上的实用化提供理论依掘和技术依掘。采用低温燃烧法合成了Lal．xA'xC003(A伪Ce，K)系钙钛矿型复合氧化物催化剂，此种方法制各

2、的催化剂颗粒分散均匀，平均粒子半径为90～200nm，比表面积约为8～】3m2幢。利用XRD、SEM和化学分析等方法对催化剂的晶体结构、表面形念及其元素价念等理化性能进行了表征。采用程序升温反应技术，对催化剂应用于柴油机常规排放物中的PM、THC、NO。的催化性能进行了研究。结果表明，经A位部分取代后，Co的化合价发生变化，在Lal。Ce。C003系催化剂中，形成C03+一c02+共存体系：在LaI．xKxC003催化剂中形成C03+．cd+共存体系。掺杂后二个系列催化剂的催化氧化活性差异较大，对PM的催化氧化，L8l-xK

3、。C003系催化剂催化活性较好：对于THC的催化氧化，Lal．。Ce。C003系催化剂催化活性较好；掺杂后二者对于NO。的催化活性都有显著提高。利用介质阻挡放电低温等离子体技术对柴油机有害排放物进行了的净化试验研究，并对其变化规律进行了探讨。实验结果表明，在输入能量足够高时，低温等离子体对颗粒物中的碳烟去除率接近100％，对于颗粒物中的SOF净化效率达84％，其中对饱和烷烃的净化效率达90％以上，列芳香烃的净化效率为62％，对THC的净化效率可达87％。随着碳烟、SOF和THC去除效率的增加，C02浓度呈现上升趋势。等离子体

4、对NO。的作用则较为复杂。当输入能量较低时，NO。可有效的脱除，当输入能量较高时，NO，只有在柴油机高负荷运行的情况下，才能被部分的脱除。在前二项工作的基础上，将等离子体技术与催化技术结合在一起，进行了等离子／La08Ko2C003催化剂联合作用于柴油机排放物的脱除实验研究，结果表明这一体系可有效的净化柴油机中主要的有害排放物PM与NO。。关键词：柴油机，低温等离子体，钙钛矿，催化ABSTRACTTheapplicationofnon-thermalplasmatechnique(dielectricbarrierdisch

5、arge)andcatalytictechnique(withLal《A；C003catalystsofperovskitetypestructure)0ndieselengineexhaustwasdiscussedinthispaper．Theprincipleandreactionmechanismofnitrogenoxides(NOx)，totalhydrocarboncompound(1HC)，andparticulatematter(PM)fromthedieselexhaustthroughplasma／ca

6、talysiswerefocused，whichmakesfoundationforpracticalplasma／catalysisapplicationondieselemissioninthefuture．AseriesofLal．xAJxC003(A’：Ce、K)catalystsweresynthesizedbyusingamodifiedversionofthecitratesmethod,duringwhichthecatalystswitllparticlediametersthatscattersinthe

7、domainof90and200nlTlWasprepared，andtheBETvaluesofthecatalystsrangefrom8to13me／g．Thecrystalstructure．phasecharacter,surfacetextureandvalencewerecharacterizedbyXRD、SEM&Iodometry．StudyofcatalyticpropertyforremovalofN0x，THCandPMfromdieselexhaustwascardedoutbyusingtempe

8、rature·programmedreaction(TPR)．TheresultsshowthattheC03+-Co”systeminLal．xCexC003WasfoundafterLaWaspartiallysubstituted、ⅣinlCe，andtlleC03+．C04+sys