paampam、pvampam共混复合膜对co2ch4和co2n2分离选择性能研究

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1、PAAm-PAM、PVAm-PAM共混复合膜对CO2/CH4和CO2/N2分离选择性能研究*秦海峰，蔡彦，王志（天津大学化工学院化学工程研究所、化学工程联合国家重点实验室（天津大学）天津市膜科学与海水淡化技术重点实验室，天津300072）摘要：本文通过溶液共混法制备了聚丙烯基胺（PAAm）-聚丙烯酰胺（PAM）和聚乙烯基胺（PVAm）-聚丙烯酰胺（PAM）两种共混聚合物，以聚砜（PSF）超滤膜为基膜制备了PAAm-PAM/PSF和PVAm-PAM/PSF两种复合膜。考察了这两种复合膜对CO2/CH4和CO2/N2体系的分离选择性能，结果表明共混可以改善

2、固定载体膜的透过分离性能，PAAm质量含量在20%的PAAm-PAM共混膜和PVAm质量含量在20%的PVAm-PAM共混膜具有整体最优的透过分离性能。关键词：聚丙烯基胺（PAAm）聚乙烯基胺（PVAm）聚丙烯酰胺（PAM）固定载体膜引言石油、煤、天然气等化石燃料的大量使用导致大气中CO2含量逐年增加，引起全球“温室效应”，威胁着人类的生存与发展；天然气、水煤气、高炉煤气中的酸性气体不仅降低其燃烧热值，而且严重腐蚀管线设备；三次采油中CO2回收利用水平是决定采油成本的重要因素。因此实现CO2的分离、纯化与回收，已成为21世纪最为重要的涉及能源、资源与环

3、境的课题之一。膜分离方法具有投资少，能耗低，环境友好，设备简单紧凑、节约空间、高效灵活、易于操作等优点。用于气体分离的高分子膜材料主要分为两类：普通高分子膜材料和固定载体膜材料。普通高分子膜材料，如醋酸纤维素(CA)、聚砜(PS)、聚醚砜(PES)以及受广泛关[1-2]注的聚酰亚胺(PI)，都存在高渗透性和高选择性不能兼得的缺点，限制了它们的应用。固定载体膜是在高分子链上引入活性载体，通过载体与待分离组分的相互作用促进该组分在膜[3-10]内的传递，因而可以同时具有高的渗透性和选择性。通过两种或两种以上的聚合物共混可以综合不同聚合物的优点，可以产生单个

4、聚合物所*通讯联系人：王志Tel：022-27892155；Fax：022-27404496基金项目：国家自然基金项目（NO.20476075）国家基础研究计划（NO.2003CB614703,2006CB705807）1没有的特性。与合成新的聚合物相比，共混聚合物具有简单易得、组成和性质容易控制等优点。因此，通过聚合物的共混制备新型的气体分离膜材料也是一种重要的方法。Matsuyama[4]等采用溶液共混的方法制备了聚乙烯亚胺(PEI)／聚乙烯醇(PVA)共混膜，其中PEI含有胺基和仲胺基可以作为分离CO2的固定载体，结果显示共混膜的CO2／N2分离

5、因子优于纯PEI膜。聚丙烯基胺（PAAm）和聚乙烯基胺（PVAm）是前期工作中开发的两种对CO2有促进传递作用的固定载体膜材料，两种材料都含有胺基，胺基能够促进CO2的传递，从而提高对CO2/CH4、CO2/N2的分离性能。但PAAm成膜性能差，且质地较脆；PVAm结晶度较大。本文通过溶液共混法制备出两种共混材料：PAAm-PAM和PVAm-PAM，并以聚砜（PSF）超滤膜为基膜制备了PAAm-PAM/PSF和PVAm-PAM/PSF两种复合膜。研究了共混聚合物组成对复合膜结构以及CO2透过分离性能的影响，通过共混克服PAAm和PVAm各自的缺点，从而

6、提高了膜的整体性能。1、实验部分1.1原料、药品和实验器材PAAm、PVAm和PAM，自制；电去离子水，自制；无水乙醇，天津江北化工技术有限公司，聚砜超滤膜（标称截留分子量30000）贵阳时代汇通膜科技有限公司。HP4890气相色谱仪；自制的气体分离膜性能评价装置。1.2复合膜的制备用质量浓度为1%的碳酸钠水溶液和体积浓度为20%的乙醇水溶液分别对聚砜基膜进行预处理后；铺展并固定在玻璃板上，将PAAm-PAM或PVAm-PAM共混铸膜液均匀涂于聚砜基膜上，在温度30℃，相对湿度40%下干燥24h。1.3复合膜性能测试复合膜放在有多孔烧结金属板支撑的膜池

7、内进行透气性能测试，膜的有效面积为19.62cm膜下游侧为常压。进料气和吹扫气进入膜池前经过鼓泡塔加湿。由气相色谱分析吹扫气组成，气体透过膜的通量Ni由吹扫气的流速及其组成求得。渗透速率用R表示，Ri=Ni／Pi，分离因子用a表示，ai/j=Ri/Rj。2、结果与讨论2.1PAAm-PAM共混固定载体复合膜2-40%1.4x1010%20%-41.2x10-130%40%-4cmHg1.0x1050%-1s-2-58.0x10-56.0x10(STP)cm3-5/cm4.0x102COR-52.0x100.00.00.20.40.60.81.01.21

8、.4Feedgaspressure/MPa（a）-66.0x100%10%-65.0x1020