中间层和元素掺杂改性timnox电极制备及电催化性能的研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：工学硕士学位论文中间层与元素掺杂改性的Ti/MnOx电极的制备及电催化性能研究硕士研究生：方自力指导教师：陈野教授学位级别：工学硕士学科、专业：应用化学所在单位：材料科学与化学工程学院论文提交日期：2013年5月10日论文答辩日期：2013年6月21日学位授予单位：哈尔滨工程大学ClassifiedIndex:U.D.C:ADissertationfortheDegreeofM.EngThepreparationandelectrochemicalcatalyticpropertiesresearchofTi

2、/MnOxelectrodecoatedwiththeinterlayerandelementdopingCandidate:FangZiliSupervisor:Prof.ChenYeAcademicDegreeAppliedfor:MasterofEngineeringSpecialty:AppliedChemistryDateofSubmission:May.10,2013DateofOralExamination:Jun.21,2013University:HarbinEngineeringUniversity哈尔滨工程大学学位

3、论文原创性声明本人郑重声明：本论文的所有工作，是在导师的指导下，由作者本人独立完成的。有关观点、方法、数据和文献的引用已在文中指出，并与参考文献相对应。除文中已注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经公开发表的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者（签字）：日期：年月日哈尔滨工程大学学位论文授权使用声明本人完全了解学校保护知识产权的有关规定，即研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于哈尔滨工程大学。哈尔滨工程大学有权保留并向国家有关部门或机

4、构送交论文的复印件。本人允许哈尔滨工程大学将论文的部分或全部内容编入有关数据库进行检索，可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文，可以公布论文的全部内容。同时本人保证毕业后结合学位论文研究课题再撰写的论文一律注明作者第一署名单位为哈尔滨工程大学。涉密学位论文待解密后适用本声明。本论文（□在授予学位后即可□在授予学位12个月后□解密后）由哈尔滨工程大学送交有关部门进行保存、汇编等。作者（签字）：导师（签字）：日期：年月日年月日中间层与元素掺杂改性的Ti/MnOx电极的制备及电催化性能研究摘要由于DSA电极在有机废水处理领域的广

5、泛前景，钛基金属氧化物电极成为当前研究的热门。相对与其他钛基贵金属氧化物电极成本高昂、制备工艺苛刻的缺点，钛基锰氧化物电极因其不俗的催化活性，低廉的价格与制备工艺简单、成熟的优点，在有机废水处理领域被寄予了极大的期望。本文采用以电沉积阳极氧化法制备钛基锰氧化物电极。从优化电解液配方、制备钛氧化物中间层和元素掺杂改性等三个方面改善电极的相关性能，采用XRD、SEM、EDS、电化学测试、加速寿命测试以及降解性能测试等表征手段，以此考察不同电极制备工艺对电极的形貌、活性层成分、结构、电催化活性以及稳定性的影响。进而确定了电沉积-1-1法制备锰

6、氧化物活性层的最佳工艺条件是：0.15mol·LMnSO4+0.1mol·L-1-5-1Mn(CH3COO)2+0.01mol·LNaF+9×10mol·L间苯二酚作为电解液配方，构建两电极-2体系，直流电流密度约为5mA·cm，阳极氧化45min。该工艺条件下制备的电极60min苯酚降解率为35.77%，加速寿命为210s。在上述制备工艺基础上，通过不同工艺条件制备钛氧化物中间层，提高电极的工作寿命。经研究发现，含乙二醇溶剂氟化铵工艺条件中间层电极的加速寿命为2760s，较未添加中间层前延长了1214%，有效弥补了钛基锰氧化物电极性能

7、的缺陷。以乙二醇为溶剂、氟化铵作为有效溶质是最佳的中间层工艺条件。通过二次电沉积工艺，对钛基锰氧化物电极进行掺杂改性，提高电极的电催化活性，通过分析Ni、Cu和Pb三种元素不同工艺条件对电极性能的影响，得出：在掺杂Ni元-1素时，最佳的主盐浓度为：0.05mol·L，此时电极的60min苯酚降解率为51.17%，加-1速寿命为2972s；掺杂Cu元素时，最佳的主盐浓度为：0.02mol·L，此时电极的60min苯酚降解率为59.48%，加速寿命为2411s；掺杂Pb元素时，最佳的主盐浓度为：0.3-1mol·L，此时电极的60min苯酚

8、降解率为75.48%，加速寿命为4921s。-1综合上述内容，主盐浓度为0.3mol·L时掺杂Pb改性钛基锰氧化物电极电化学催化性能与稳定性最佳。关键词：锰氧化物电极；电沉积；中间层；掺杂改性；中间层与元素