掺杂含氟β-pbo2电极的制备及电催化性能研究-硕士毕业论

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1、硕士学位论文论文题目掺杂含氟β-PbO2电极的制备及电催化性能研究作者姓名张铁明指导教师童少平学科专业应用化学所在学院化学工程与材料学院提交日期：2009年4月ADissertationSubmittedtoZhejiangUniversityofTechnologyForDegreeofMasterAstudyonpreparationofmodifiedbetaF-PbO2electrodeanditselectro-catalyticperformanceSubmittedbyT.M.ZhangSupervisedbyS.P.TongCollege

2、ofChemicalEngineeringandMaterialScienceZhejiangUniversityofTechnology,Hangzhou,P.R.ChinaApril2009浙江工业大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经加以标注引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果，也不含为获得浙江工业大学或其它教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。作者签名：

3、日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权浙江工业大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于1、保密□，在______年解密后适用本授权书。2、不保密□。（请在以上相应方框内打“√”）作者签名：日期：年月日导师签名：日期：年月日掺杂含氟β-PbO2电极的制备及电催化性能研究摘要电化学氧化方法作为一种环境友好型技术，在处理有毒难生物降

4、解有机污水时呈现了其他水处理技术难以比拟的优越性，应用前景极佳。电化学氧化降解技术的核心问题是高性能阳极的制备。在常见的几种阳极材料中，二氧化铅电极由于其高性价比而得到人们的青睐，但离实际应用还有一定的差距。已有文献研究表明，在镀制β-PbO2过程中，掺入少量添加剂可以改善电极的表面微观结构，从而改变电极的催化性能。基于上述研究现状，考虑到稀土元素所具有的特殊性质，本工作制备不同稀土氧化物掺杂的PbO2电极，并对其在无机水溶液和有机水溶液中的电化学性能进行了详细的研究。本工作制备了稀土氧化物CeO2和La2O3掺杂的含氟β-PbO2电极，考察了不同电沉积

5、条件下电极强化电解的失重情况，在此基础上优化了这两类掺杂电极的电沉积工艺。利用相关表面测试技术和电化学测试方法考察了改性前后电极物化性质及电化学性能的差异。研究并探讨了稀土掺杂改性电极镀层结构、电极寿命、无机水溶液中的析氧活性、有机水溶液中的电氧化效率等因素之间的相关性规律。上述结果为进一步开发性能优异的二氧化铅电极提供理论依据，从而有效地推广电化学技术在实际废水处理中的应用。研究表明，镀液中添加一定量的稀土氧化物，搅速为1300r/min，温度为80℃，在160mA/cm2下电沉积1h，所制得的电极表面镀层均匀致密，失重较慢。掺杂后二氧化铅电极表面晶相

6、仍以β-PbO2为主，活性表面积及铅氧非计量比均有所增大。稀土氧化物颗粒均匀地分布并嵌入电极镀层。相关测试结果表明，F-PbO2、CeO2-F-PbO2、La2O3-F-PbO2三电极活性表面积分别为：3.0、4.88、5.12cm2（基体的表观面积1cm2）。比较这些电极在硫酸溶液中的析氧行为发现，掺杂后电极的Tafle斜率减小，两电极的交换电流密度减小，析氧反应表观活化能提高。说明稀土氧化物降低电极的析氧活性，干扰了析氧过程中活性中间物的转化过程，在电氧化降解过程中抑制了析氧副反应。以对氯苯酚为目标有机物，考察了稀土掺杂前后电极的电催化氧化特性、吸附

7、特性和失活行为。结果表明，稀土掺杂弱化了掺杂电极直接电催化氧化4-CP反应的响应电流，这可能与电极表面反应活性点的变化有关。CeO2-F-PbO2电极对有机物吸附量几乎是掺杂前的两倍。电极的稳定性测试表明，在酸性或中性溶液中，峰电流缓慢减小，但在碱性溶液中，峰电流快速减小。无论溶液的酸碱度如何变化，多次扫描后CeO2-F-PbO2电极的剩余电流都较大，具有较高的抗失活性。与F-PbO2电极相比，La2O3-F-PbO2电极吸附量变化不明显，而且也易失活。电极对目标有机物电氧化降解特性的研究结果表明，稀土掺杂能有效地提高二氧化铅的电氧化特性。掺杂后电极反应

8、表观动力学参数增大，说明掺杂稀土有利于改善含氟PbO2电极的降解性能，降低能耗。