分子印迹材料制备及其对噻吩类有机硫吸附性能研究

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1、学位论文版权使用授权书IIIII11111111111111111111111111111111IIIIY2294760江苏大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆、中国学术期刊(光盘版)电子杂志社有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致，允许论文被查阅和借阅，同时授权中国科学技术信息研究所将本论文编入《中国学位论文全文数据库》并向社会提供查询，授权中国学术期刊(光盘版)电子杂志社将本论文编入《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》并向社会提供查询。论文

2、的公布(包括刊登)授权江苏大学研究生处办理。本学位论文属于不保密西。学位论文作者签名：善傍夕勿专年占月，7日指导教师签名：,t4sJ。p哆年占月侈日独创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已注明引用的内容以外，本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的作品成果，也不包含为获得江苏大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：乏偿)纠弓年lf月，罗日江

3、苏大学硕士学位论文摘要石油中的非烃化合物绝大部分为含硫化合物，燃烧时产生的SO。是造成空气污染与酸雨的主要因素，因此减少油品中的硫含量是改善空气质量的重要途径。油品中的含硫化合物包括：硫醇、硫醚、二硫化物、噻吩和烷基取代噻吩。传统的加氢脱硫工艺对硫醇和硫醚有很高的脱除率，但是却很难脱除噻吩类及其烷基化衍生物。为达到深度脱硫的目的，一些新的方法脱颖而出，如生物脱硫、离子液体脱硫、吸附脱硫等。近年来，吸附脱硫以其操作简单、效果显著、经济可行而得到人们的青睐。论文以钛基、硅基材料为基质，以二苯并噻吩(DBT)、4一甲基二苯并噻吩(4．MDBT

4、)为研究对象，分别通过接枝共聚法、牺牲载体法、原子转移自由基聚合法三种表面分子印迹技术制备了表面分子印迹脱硫吸附剂；通过一系列表征手段对其形貌、结构进行了分析；通过静态吸附实验研究了三种吸附剂的吸附性能：通过吸附动力学、吸附等温线与吸附热力学的研究，对其吸附机理进行了初探。主要结果如下：(1)以DBT为模板分子，四钛酸钾包覆二氧化硅作为载体，利用接枝共聚法，合成了表面印迹聚合物。通过多种手段对印迹聚合物形貌、结构进行了表征，结果表明印迹聚合物具有高度交联的多孔结构，比表面积为369．02m2／g。静态吸附实验结果表明：该印迹聚合物具有对

5、DBT选择性吸附的能力，约180rain时达到吸附平衡，在318K下平衡吸附量为20．86mg／g，吸附动力学符合Langergren准二级动力学模型，吸附等温线符合Freundlich等温线模型，为多分子层吸附。(2)利用牺牲载体法，在二氧化硅的表面合成了具有特异性识别4-MDBT的分子印迹聚合物(MP)，进一步用氢氟酸去除载体二氧化硅后合成了中空分子印迹聚合物饵一MIP)，并对MIP与H．MIP的形貌与吸附性能进行了比较。表征结果表明：H．M口具有较多的空穴与较大的比表面积，结构更有利于吸附。通过静态吸附实验对吸附剂的吸附性能进行研

6、究，结果表明：H—MIP对4-MDBT表现出良好的特异性吸附能力，在328K下吸附容量为18．31mg／g，具有较快的吸附动力学，在3h达到吸附平衡，其吸附性能比M坤有明显的提高，邝)利用原子转移自由基活性聚合方法，在二氧化钛表面合成了新型的表面分子印迹聚合物(Ti02@MIP)，并将获得的Ti02@MIP用于选择性吸附DBT。利用分子印迹材料的制备及其对噻吩类有机硫的吸附性能研究多种表征手段研究了Ti02@M口的形貌、结构，结果表明Ti02@MIP具有良好的孔隙结构与分散性，比表面积为312．50m2／g。静态吸附试验结果表明：Ti0

7、2@MIP具有选择性识别DBT分子的能力，318K时，平衡吸附量为20．61mg／g，Langergren准二级动力学模型对Ti02@M口吸附DBT的动力学数据可以进行较好的拟合，Freundlich模型可以较好的描述吸附行为，热力学研究表明该吸附过程为自发、吸热反应且以熵驱动为主，竞争性吸附实验结果表明Ti02@MIP对DBT具有较好的特异性吸附。关键词：分子印迹聚合物，吸附性能，二苯并噻吩，4．甲基二苯并噻吩II一垩蔓奎堂堡主堂垡笙奎一一————————————————————————————————————————————————

8、————————————————一——ABSTRACTMostofthenon．hydrocarboncompoundsintheoilaresulfurcompounds·Whenbomed．theypr