含钆二氧化铀芯块制备及工业化应用研究

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1、含钆二氧化铀芯块制备及工业化应用研究重庆大学博士学位论文学生姓名：杨晓东指导教师：高家诚教授畅欣正研级高工专业：材料科学与工程学科门类：材料学重庆大学材料科学与工程学院二OO八年四月ResearchonManufacturingofGd-containingUO2PelletsandTheirIndustrialApplicationADissertationPresentedtoChongqingUniversityfortheDoctorDegreeofMaterialEngineeringbyYangXiaodongSupervisor：Prof.GaoJiachengP

2、rof.ChangXingMajor：MaterialsScienceandEngineeringCollegeofMaterialScienceandEngineeringofChongqingUniversity,Chongqing,ChinaApril2008中文摘要摘要目前，轻水动力反应堆在世界各国的核反应堆中占着主要地位。在这种堆中，功率和寿命是两个很重要的参数。为了提高功率和延长寿命，核燃料的初始装置量要比临界质量大很多倍，从而导致了反应堆活性区的初始反应性很高。因此，反应堆的初始反应性很强，为了解决这个问题，最好的办法就是采用可燃毒物。在当代先进反应堆的开发中，采

3、用高燃耗、长周期、低泄漏的运行方式。为了提供燃料循环的灵活性，对于采用停堆换料的核电厂，单靠分体式的可燃（相关）毒物组件，不足以实现反应堆的长期反应性控制和慢化剂温度系数控制，此时，有效的办法是采用一体化可燃毒物的燃料组件。UO2-Gd2O3可燃毒物芯块就是国际普遍采用的一体化可燃毒物，它可以降低反应堆由于增加燃料装载量而出现很高的初始反应性，展平活性区中子通量及功率分布，从而加深燃耗，提高反应堆的功率和安全性能。国内尚未进行过含钆二氧化铀芯块的工业化生产。为此，作为我国核燃料元件制造基地，有必要进行含钆二氧化铀芯块一体化可燃毒物的工业化应用研究，以满足电站用户对燃料的需求。本

4、文在以下四个方面进行了系统地研究，并取得了能指导国内生产的创新性成果：①IDR工艺研究。对从南非进口的一套小型IDR转换装置进行了全面更新，重新研制控制系统、金属铀过滤器和尾气处理装置。在该装置上研究了IDR工艺，成功地制备出了满足高性能二氧化铀芯块所需的UO2粉末；研制高氟二氧化铀粉末的干法回收装置，确定了回收工艺，实现了对高氟粉末的IDR干法回收；完成了尾液氢氟酸的处理技术研究，减少了生产过程中的废物量；建立了氢氟酸中铀含量的分析检测方法，保证了氢氟酸的质量和废水的达标排放。在国内首次实现了UO2的IDR工艺工业化生产，提高了金属铀的收率，降低了制造成本，减少了三废排放，减

5、轻了操作人员的劳动强度，具有良好的经济效益和社会效益。②含钆芯块研究。针对含钆芯块难于制造、技术含量高，尤其针对钆分布均匀性和游离Gd2O3聚团、Gd2O3对压烧性能影响很大的问题，在国内开展了含钆芯块制备工艺技术研究。1）混料技术。为了使密度相差大的Gd2O3粉末在UO2粉末均匀混合，成功地采用了高效混合器和切实可行的混料工艺。2）成型技术。陶瓷Gd2O3粉末也是一种脆性粉末，加入到UO2粉末中并不能改善混合粉末的压制性能，而且生坯脱模困难、不利于存放，最终生坯因应力释放不均匀会导致横向裂纹。适当地降低成型压力成功地解决了这一难题。3）烧结技术。为了得到充分固溶的UO2-Gd

6、2O3烧结芯块，相对于普通二氧化铀芯块而言，一是预烧和烧结时间I重庆大学博士学位论文要长得多，使其有充分的固溶时间；另一方面又要保证芯块最终的烧结密度不至于超标，故烧结温度不宜太高。另外，文中还采用湿氢烧结，具有较高的氧化势，有利于高价铀离子的迁移，对因Gd2O3的存在氧化势变化引起的缺陷形成进行修补，从而有利于密实化的进程。4）磨削技术。对于含钆芯块的外圆磨削，国外有干磨和湿磨两种方式。不论湿磨或干磨，很重要的是严格控制磨削后的芯块直径偏差。通过工艺条件试验和工业化批量试验,不仅成功地建立了上述关键技术,而且实现工业化生产的稳定性、可靠性，满足了我国核电站用户的需求。③含钆大

7、晶粒芯块研究。常规的烧结工艺，得到的二氧化铀芯块的晶粒尺寸10μm以上的称之为大晶粒芯块，而对UO2-Gd203芯块，由于Gd203有抑制芯块晶粒长大的作用，在同样的条件下，其含钆芯块的晶粒尺寸一般小于7μm。本课题采用添加晶粒长大剂的研究路线，进行了大晶粒含钆二氧化铀芯块研制的试验。通过试验，在添加量一定的情况下，添加不同比例的Al2O3和SiO2，对芯块晶粒尺寸有较大影响。添加Al2O3或和SiO2，均可获得晶粒度大于10μm的含钆二氧化铀芯块。④含钆燃料棒的理论计算与分析。燃料棒包壳是