合成异丙苯催化剂失活原因和再生条件的研究

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1、大连理工大学硕士学位论文摘要本文对吉化苯酚、丙酮装置烷基化反应合成异丙苯的QZ-2000烷基化失活催化剂进行了失活原因及再生条件的研究。分别采用TO和XRF确定了失活催化剂的积碳含量和失活催化剂中元素组成后发现，催化剂失活的原因除积碳外，还有砷化物中毒。根据催化剂积碳和毒物的性质，采用有机酸洗的处理方式脱除砷化物、焙烧的方式烧除积碳，并比较了直接焙烧、先酸洗后焙烧和先焙烧后酸洗再焙烧三种不同再生方案的效果。采用电感耦合等离子发射光谱(ICP．AES)和二乙基二硫代氨基甲酸银分光光度法(Ag．DD

2、C)测定了催化剂中的砷含量，并进行了对比，得出QZ-2000烷基化失活催化剂的砷含量为O．34％。柠檬酸的脱砷效果强于甲酸和乙酸；砷化物的脱除率随酸洗处理温度的升高和时间的延长而提高；当处理温度高于80℃、处理时间超过2h后，砷化物的脱除率变化不大；先用质量分数为2％的柠檬酸在80"(2下处理4h再焙烧(方案二)烧除积碳的失活催化剂，其脱砷率可达到27．4％。XRD谱图表明三种再生方案均未对13沸石的晶型结构造成影响；NH3-TPD曲线表明经先酸洗后焙烧(方案二)再生处理的失活催化剂的强酸量较直

3、接焙烧(方案一)和经先焙烧后酸洗再焙烧(方案三)再生处理的失活催化剂的强酸量有明显恢复。烷基化反应性能评价结果表明，经方案二再生后的催化剂表现出很高的活性较新鲜催化剂相比。所以我们得出方案二是Q乙2000烷基化工业失活催化剂的最佳再生处理方案，我们又将此方案应用于哈尔滨蓝星公司合成异丙苯用QZ．2000、QZ一200l-04和QZ-2001-05烷基化失活催化剂的再生处理，再生后催化剂的活性同样得到明显恢复。关键词：D分子筛催化剂；失活；中毒；再生；脱砷合成异丙苯催化剂失活原因和再生条件的研究D

4、eactivationReasomandRegenerationRoutesofCatalystforCumeneSynthesisAbstractDeactivationandregenerationprocessesofQz-2000catalystofJilinPelrochemicalCompanyLtdforalkylationofba∞黜andpropylenetoformingcyrncnearestudied．TOisappliedtoascertainthecokenature

5、inusedcatalyst；)珏江增跚nshowesthatthereisarsemc-containingspecies．whichindicatethatbothcokingandan}enicpoisoningcontributedtodeactivationofQZ-2000alkylationcatalyst．Consideringofpropertiesofcokeandarsenicspecies,deactivatedalkylalioncatalystiswashedbyor

6、ganicacidstorelnovearsenicandcalcinedtorelnovecoke．Threeregenerationroutesforthedeactivatedcatalystareinvestigatedandcompared，whichare“calcineddirectly,'(RouteI)，“acidwashedfirstthencalcined'’(RouteII)and"calcinedfirstly，acidwashedsecondly，calcinedag

7、ainthirdly'’(Route11I)．BothICP-AESandAg-DDCareusedtodetectthecontentofelementAsinthedeactivatedcatalyst．Itisshownthatcitricacidismoreeffectivethanformicacidandaceticacid．Theremovedarsenicratioincreaseswithwashingtemperatureandtime，anddoesnotchangeobv

8、iouslyundercondmomofhigherthan80℃andmorethan2h．Immergedinto2％citricacid．27．4％al粥llicisremovedfromdeactivatedcatalystunder80℃for4h．Therea砖nodistinctinfluenceforzeoliteframeworkbythreeregenerationroutesinⅪ①spectrumgraph；NH3-TPDCurvesshowesthatsU'ongaci