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时间:2018-12-31
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1、放射性废物处理与处置哈尔滨工程大学矫彩山2011年4月第66章高放废物处理�高放废物特点及其处理概述•高放废物(HighLevelWaste,HLW)的体积仅占各类废物总体积的3%,而高放废物的放射性活度却占各类废物总活度的95%。其特点是放射性比活度高,释热率高,含有一些半衰期长、生物毒性高的核素。•因此,它们的处理与处置技术复杂、难度大、费用高,成为当今放射性废物治理的重点研究开发课题。第66章高放废物处理�高放废物特点及其处理概述乏燃料比放射性与其离堆时间之间的关系乏燃料衰变热功率与其离堆时间之间关系后处理工艺工艺中,每处理1t乏燃料元件,产生将近5m
2、3的高放废液,经蒸发浓缩后,体积减少到0.4m3左右。乏燃料中99.9%以上的裂变产物都进入高放废液。第66章高放废物处理�高放废物特点及其处理概述(1)放射性核燃料后处理产生的高放废液1AW,放射性极强,经过4a的冷却,短半衰期核素虽已基本衰变掉了,其放射性活度依然很强:�生产堆高放废液:β-γ放射性1011~1013Bq/L,α放射性1010~1011Bq/L�动力堆高放废液:β-γ放射性1013~1015Bq/L,α放射性1012~1013Bq/L第66章高放废物处理�高放废物特点及其处理概述(2)毒性高放废液的化学组成十分复杂,且与乏燃料冷却时间有关
3、。主要包括:①裂变产物②总锕系元素,包括萃余的铀、钚和中子俘获而生成的次锕系元素等③设备材料的腐蚀产物及其活化产物④包壳材料,Ai、Mg、Fe、Zr等⑤中子毒物,主要是Gd、Cd及B等⑥化学试剂,如NO3-、SO42-、PO43-、Na+等及有机物。高放废液中主要的放射性核素核素半衰期毒性放射体核素半衰期毒性放射体238U4.47×109a低毒α131I8.04d中毒β-235U7.0×108a低毒α3H12.3a低毒β-234U2.46×105a极毒α95Nb34.991d中毒β-233U1.6×105a极毒α95Zr64d中毒β-237Np2.14×10
4、6a高毒α144Ce284d高毒β-239Pu2.4×104a极毒α106Ru373.59d高毒β-240Pu6.56×103a极毒α85Kr10.7a低毒β-241Pu14.29a高毒β-147Pm26.2a中毒β-241Am4.33×102a极毒α90Sr28.79a高毒β-243Am7.37×103a极毒α137Cs30a中毒β-242Cm162.8a极毒α14C5.7×103a低毒β-99Tc2.11×105a低毒β-126Sn2.48×105a高毒β-36Cl3.0×105a中毒β-79Se1.13×106a低毒β-93Zr1.53×106a低毒β
5、-135Cs2.3×106a低毒β-129I1.61×107a低毒β-第66章高放废物处理�高放废物特点及其处理概述(3)放热率高放废液中许多核素有高释热率,这使得高放废液早期的放热率可达20W/L。主要铀90Sr和137Cs所贡献,经过10年衰变后释热率可降低到80%,经过100年降低到60%,经过300年降低到10%。(4)酸及盐等化学品高放废液中酸度达到2~6mol/L,具有较强的腐蚀性。此外,废液中还含有一定的盐分,有生产沉淀的可能。(5)爆炸性气体由水及有机物辐照分解产生的H2、CO、CH4、C2H6及C2H4等气体产物,有引发爆炸的可能。高放废液
6、固化处理流程方块图高放废液的预处理�高放废液的蒸发浓缩澄清分离夹带有机溶剂主要目的是减少废液体积;净化系数可达105~106;随着硝酸浓度的增加,沸点升高,碘、钌挥发严重,设备腐蚀加剧,必须进行破坏硝酸。蒸发法浓缩高放废液流程示意图高放废液的预处理�高放废液的蒸发浓缩当硝酸浓度为8mol/L时:4HNO3+HCHO→4NO2↑+CO2↑+3H2O当硝酸浓度为2~8mol/L时:4HNO3+3HCHO→4NO↑+3CO2↑+5H2O当硝酸浓度小于2mol/L时:2HNO3+HCHO→HCOOH+2NO2↑+H2O2HNO3+HCOOH→2NO↑+3CO2↑+4
7、H2O甲醛脱硝的最终产物都是挥发性气体和水,因而不会增加蒸残液的含盐量和其它杂质。高放废液的预处理�高放废液的储存目的:降低废液的比活度(短寿命核素);降低衰变热。时间:20~30a容器:不锈钢储罐条件:•装在不锈钢衬里的混凝土(1m厚)地下室里;•每个储罐与一个等容积空罐相连,应急预案;•设置冷凝器,冷凝崩沸产生的蒸汽,使之回流到罐内;•配有压缩空气搅拌装置,携带辐解产生的氢气,避免颗粒物沉积底部引发崩沸。高放废液的储存�贮罐材质在早期,美国曾用碱中和酸性废液,然后采用碳钢槽贮存碱性和中性高放废液。汉福特和萨凡那河厂的183个碳钢贮槽,发现有20多个发生了
8、泄漏。美国、英国等国家贮存高放浓缩废液的运行经验表明
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