聚苯乙烯纳米caco3复合材料的改性及结构与性能研究

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1、中山大学博士学位论文聚苯乙烯／纳米CaC03复合材料的改性及结构与性能研究摘要先将st和MAH反应一定时问后再加入纳米CaC03的混合方式有利于包覆率、稳定包覆率及包覆聚合物的热稳定性提高。FTIR谱图显示纳米CaC03的Ca2+与包覆层的MAH形成化学键或与MAH的C=O基团间存在离子．偶极相互作用。BuA单体聚合包覆纳米CaC03的包覆率和稳定包覆率高于BuA与st共聚包覆纳米CaC03。链转移剂的加入造成BuA包覆纳米CaC03的包覆率下降，但稳定包覆率有所提高。链转移剂用量的增加有助于稳定包覆率进一步提高。包覆率为41．8％

2、的st与MAH共聚包覆纳米CaC03的粒径从50～70nm增加到100nm，包覆前纳米CaC03粒子外观平整、光滑，呈立方体状，棱角清晰，包覆后的纳米表面较粗糙，外观更为接近球形。包覆纳米CaC03的表面性质取决于反应单体，与水的表面接触角与包覆层中MAH含量有关。虽然包覆率较高及包覆层MAH含量较大的包覆纳米CaC03与水的表面接触角较小，但是St和MAH共聚包覆并不改变纳米粒子的疏水性质。2、少量纳米CaC03对PS起到了增强及增韧双重效果，并增塑基体。PS／纳米CaC03复合材料的储能模量较Ps增加，并随纳米粒子含量增加而提高

3、。1份纳米CaC03使复合材料熔体G’与G”的交点向高频方向移动，高频处熔体动态模量增加，复合材料的熔体粘度及L低于纯PS。同时，复合材料的拉伸强度、弯曲强度、断裂伸长率、无缺口冲击强度和冲击缺口敏感性均较纯PS有不同程度的提高。随着纳米CaC03含量由3份增加到7份，复合材料的拉伸强度、弯曲强度、弯曲模量及断裂伸长率逐渐下降，熔体的储能模量和损耗模量提高，G’与G”的交点向低频方向移动，交点对应的模量值提高。较高纳米CaC03含量的复合材料的熔体流变性能较纯PS及1份纳米CaC03含量的复合材料发生变化，低频下熔体复数粘度明显提高

4、，但复合材料熔体剪切变稀倾向较纯PS更为明显。纳米CaC03含量为1份和3份的复合材料的熔体流动速率较纯PS的提高。3、纳米CaC03粒子表面的包覆聚合物于纳米粒子与PS基体之间形成界面层，有助于改进两相问相容性，包覆纳米CaCO，与基体的相互作用使复合材料的储能模量及损耗模量增大，熔体复数粘度提高。不同包覆纳米CaC03填充PS复合材料的拉伸强度和缺口冲击强度较PS／纳米CaC03复合材料有了不同程度提高，断裂伸长率则稍下降，材料缺口敏感性进一步提高。复合材料的弯曲强度及模量变化不大。BuA聚合形成的柔性包覆层有助于复合材料的拉伸

5、强度及冲击强度的提高。完全由BuA聚合包覆纳米CaC03填充的PS复合材料的无缺口冲击强度达到12．94kJ／m2，较PS／纳米CaC03复合材料提高20％。4、热塑弹性体SBS、SIS及其MAH接枝物使复合材料的韧性大幅度提高。与纯PS相比，PS／SBS共混材料的动态储能模量明显提高。PS／SBS／纳米CaC03复合材料低温处的损耗模量峰较明显，并向高温方向移动，相应于PS和PB链段运动的损耗模量峰温相互靠近，表明纳米CaC03粒子II中山大学博士学位论文聚苯乙烯，纳米CaC03复合材料的改性及结构与性能研究摘要倾向于分散在材料相

6、界面并对PS与SBS有一定的增容作用。随SBS含量增加，复合材料的缺口冲击强度及无缺口冲击强度均增加，材料在达到挠度3．2mm时不发生弯曲断裂。SBS．2．22MAH改性复合材料的缺口冲击强度、拉伸强度及弯曲强度较SBS改性复合材料的提高，材料的缺口敏感性大大降低。纳米粒子表面的聚丙烯酸丁酯(PBA)韧性包覆层有利于提高SBS改性PS／纳米CaC03复合材料的缺口冲击强度。纳米粒子在PS／SIS基体中没有起到明显增容作用，认为纳米CaC03倾向于分散在SIS和SIS—MAH分散相内形成以SIS为表面包覆层的分散结构，而在PS／SBS

7、／纳米CaC03复合材料中纳米粒子主要分散在SBS与PS界面。SIS有助于提高PS／纳米CaC03复合材料的韧性。适当配比的SIS与纳米CaC03产生协同增韧效应，含有1份纳米CaC03和2份SIS的复合材料的无缺口冲击强度可由PS／SIS的7．91kJ／m2提高到9．83kJ／m2，但其缺口敏感性增大。SIS．MAH能够增强SIS与纳米CaC03之间的相互作用，对PS／纳米CaC03复合材料的增韧效果比SIS更好，PS／SIS．3．08MAH／纳米CaC03(质量比100／6／5)复合材料的无缺口冲击强度由SIS改性复合材料的7．

8、69kJ／m2增加到11．69kJ／m2。SIS的加入使得分子链问的物理缠结作用增强，有助于PS维卡软化点提高。5、控制链转移剂SH．TGA的用量，通过本体聚合制备得到不同分子量的PBACOOH和PSCOOH。以PBACOOH为分散剂