具有吸附-分解no,x功能的多酸催化新体系构建及过程特性研究

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1、山东大学硕上学位论文中文摘要随着人类社会的不断发展，钢铁冶炼、火力发电、汽车尾气及城市垃圾的焚烧等都会产生越来越多对生态环境和人类健康都非常有害的气体，如S02，NOx，CO等。近年来，世界各国的科研单位、工业生产部门纷纷开始进行废气污染治理方法的研究和应用。氮氧化物(NOx)是较难治理又危害极大的气态污染物，是当前环保研究的热点之一。氮氧化物的直接催化分解是公认的消除NOx污染最有吸引力的方法之一，催化分解法具有不产生二次污染、不消耗还原剂、经济性好、工艺简单等优点而受到人们的广泛关注。近年来，杂多酸(HPA)及其相关化合物(HPC)作为一

2、种新颖的NOx分解催化剂吸引了各国学者的关注。HPC作为一种环境友好的催化新材料已在有机合成工业催化领域得到成功应用，然而迄今尚无唧C在NOx催化转化方面的工业应用先例。本文系统地考察了多种固体杂多酸(盐)与多种载体的组合，筛选构建了具有吸附．分解NOx功能的多酸催化新体系。自行设计了固定床NO。吸附．分解催化性能评价系统，测试了制得的17种固体杂多化合物和8个系列的多种负载型多酸催化体系(主要是负载型磷钨酸，8种载体)的性能，借助现代仪器分析手段对几种性能优异的多酸催化新体系进行了红外光谱、X射线衍射、透射电镜和比表面积的表征。研究发现，磷

3、钨酸、硅钨酸和磷钼酸铵都可以成为构建多酸催化新体系的候选催化剂，分别有66．3％，62．9％和69．5％的NO、吸附率，杂多酸铵盐对NOx具有催化还原作用。筛选得到Sn02，ZSM-5分子筛，USY沸石和Si02可以作为构建多酸催化新体系的高性能载体，它们的最佳HPW负载量分别为50％，50％，16．7％和28．6％，它们负载HPW之后得到的最佳NOx吸附效率分别是77．3％，70．5％，65．7％，62．3％。性能最佳的催化体系为50％负载量的HPW／Sn02。对最佳催化体系HPW／Sn02(50％)进行了吸附过程特性试验，考察了烟气湿度、

4、氧含量、床层温度、空速和进气浓度对其脱硝性能的影响。对HPW和HPW／Sn02(50％)进行了NO。吸附容量的测定，得到了它们的饱和吸附曲线和累积吸附量曲线，并通过积分计算出了它们的饱和吸附量分别为50．5mgN02／gHPW和85．4mgN02／gHPW。利用红外光谱表征结合文献资料分析了多酸催化系的NOx吸附机理，认为吸附过程是假液相行为下的体相I型扩散吸附，且杂多酸的B酸酸性越强，脱硝性能越好，综合山东大学硕士学位论文分析后认为NO。是通过与体相质子结合形成洲OH)+而吸附进入体相的吸附机理。对HPW和HPW／Sn02(50％)进行了程

5、序升温脱附试验，采用GC．MS检测分解产物，发现有N2生成，从而确认采用本研究工作筛选得到的NOx吸附．分解多酸催化新体系无需还原剂即可实现气态污染物中NOx向N2的转化。关键词：氮氧化物；杂多酸；吸附；催化分解山东大学硕十学位论文ABSTRACTWiththedevelopmentofmodemsociety,manyproceses，suchassteelmaking，electricpowergeneration，theoperationofcal"enginesandincinerationofmunicipalrefuseareem

6、ittingmoreandmoregases，suchasS02，NOx，CO，etal，whichareharmfultoecologicalenvironmentandhumanhealth．Inrecentyears，bothacademiaandindustryallovertheworldhavepaidde印concemontheproblemofairpollution．Theremovalofnitrogenoxides(NOx)isoneofthehottestpointsintheareaofenrionmentalpol

7、lutiontreatmentbecauseNOxaleveryharmfulandhardtOberemoved．DirectcatalyticdecompositionofNOxhasbeenrecognizedasoneofthemostattractivemethodsforeliminatingpollutionderivedfromNOx，sinceitdoesnotrequireadditionofanyreducingagentandtheonlyproductsareN2and02．Thismethod，simpleandc

8、heap，wouldavoidasecondarypollution．Heteropolyacids(HPAs)orheteropolycompounds(HPCs