介孔硅基材料mcm-41原位掺杂贵金属催化氧化甲苯性能的研究

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1、浙江大学研究生学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得逝鎏太坐或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：销屋辫签字日期：Ⅻ6年占月6日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解逝姿盘堂有权保留并向国家有关部门或机构送交本论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅

2、和借阅。本人授权逝垒盘堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)学位论文作者签名：纠星喃导师签名：刽桩qI签字日期：≯，6年《月f日签字日期：≥，6年1月【日万方数据浙江大学硕士学位论文致谢致谢光阴似箭，转眼间这已是我在浙江大学的最后一段时光。回首三年的研究生生活，感慨良多。一路走过三年岁月，要感谢很多人。首先，我要由衷的感谢我的导师刘越副教授，从论文的选题、实验方案的制定到毕业论文的

3、撰写都凝结了刘老师的心血。刘老师学术功底之深厚，治学态度之严谨，使我受益终生，在本文即将完成之际，谨向刘老师致以崇高的敬意和由衷的感谢。与此同时，我还要感谢吴忠标教授，非常感谢您为我提供条件如此优越的科研平台，吴老师学识渊博、高瞻远瞩，在科研和生活上给予了我悉心指导和无私关怀。此外，还要感谢官宝红教授、王海强副教授、翁小乐副教授在研究生期间对我的帮助，这份情谊我将永远铭记在心。感谢课题组的师兄师姐们：王青峰、姚微源、刘鸿锋、程丹丹、马昊、梅荣军，感谢你们对我科研工作的帮助和指导。感谢同级宿杰、赵

4、业红、陆伟良、檀东东、曾庆山、王蕴给予我的帮助。最后，也感谢王小强、赵玉、营庆吉、廖苑茹、施孟帕等师弟师妹。感谢本科生王沛骅在本实验中的辛勤工作。感谢三年以来支持和帮助过我的老师、同学和朋友，因为有你们的陪伴，才让我不断成长，谢谢你们!感谢本次论文评阅的专家学者和所有对本论文提供过帮助的人!最后，衷心感谢我的父母，感谢你们对我一直以来无微不至的关心和照顾，没有你们，也不会有我今天所取得的成绩!付星瑞2016年5月万方数据浙江大学硕士学位论文摘要摘要挥发性有机化合物(VolatileOrganic

5、Compounds，VOCs)是一类主要的大气污染物，其来源非常广泛，包括汽车尾气、化工生产以及垃圾填埋等。我国工业生产所排放VOCs通常具有低浓度、大风量的特点。鉴于此，催化氧化处理技术由于具有高效率、低能耗以及二次污染少的特点而备受关注。催化氧化技术的核心在于高性能催化剂的研发。与过渡金属氧化物催化剂相比，贵金属基催化剂对VOCs具有更高的催化效率，但贵金属颗粒易团聚、分散性差的特点也限制了其在实际工程中的应用。纳米硅管材料MCM-41凭借其极大的比表面积、孔容和高稳定性等优势逐渐成为一类具

6、有广阔前景的催化剂载体。本文从提高贵金属分散性的角度出发，通过原位掺杂的方法分别将Pt．Pd和Pt．Zr双金属同时掺杂进入MCM．41介孔材料中，制备得到用于甲苯催化氧化的催化剂，通过一系列表征对催化剂的物理化学性质进行了探究，并对表征结果与催化剂活性之间的内在关系进行分析。首先，本文使用一步合成方法将Pt和Pd原位同时掺杂到MCM-41材料中，得到了一系列PtXwt％一PdYwt％／MCM-41(x+y=O．3)催化剂。甲苯催化氧化实验发现，在贵金属总负载量相同的条件下，双贵金属共掺杂的Pt．

7、Pd／MCM-41催化剂展现出了比单金属负载催化剂(Pt／MCM_41或Pd／MCM．41)更好的催化活性。进一步的表征发现，共掺杂的Pt．Pd／MCM-41中，贵金属颗粒尺寸更小，分散性更佳，可使催化剂表面暴露更多的活性位点。同时由于双贵金属之间的协同作用，使得催化剂中含有更多的高活性Pt(O)组分。这两个特点促进了催化剂携氧和还原能力的上升，从而提升了催化剂的催化剂氧化活性。此外，原位共掺杂的Pt．Pd基催化剂具有非常良好的稳定性。而后，本文同样采用原位掺杂的方法，将Pt和过渡金属Zr同时引

8、入MCM-41分子筛中，制备得到PtO．3wt％．Zrxwt％／MCM-41(x=l，3，5)系列催化剂。甲苯催化氧化实验表明，该系列催化剂的活性随着Zr掺杂量的上升而提高，其中PrO．3wt％．Zr5wt％／MCM-41催化剂活性最好。表征结果发现，Zr的掺杂使得催化剂表面出现大量Lewis酸性位，且随着Zr含量的上升酸量不断提高，从而极大地提高了催化剂对甲苯的吸附能力，这是其反应活性获得提升的最根本原因。同II万方数据浙江大学硕士学位论文摘要时Zr的掺杂也一定程度上有助于促进Pt的分散，从而