金属有机骨架材料mil-100(fe)的制备及其应用

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1、硕士学位论文金属有机骨架材料MlL．1OO【Fe)的制备及其应用SynthesisofSize·controUedMIL—l00(Fe)withExceUentAdsorptionCapaci哆forMethyleneBlue学号：21207143完成日期：2015年5月4目大连理工大学DalianUniVersityofTecllIlology万方数据大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的

2、成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：垒叠垄趱堡趔鼗笾互也g圣2鱼鱼槛垒望翊作者签名：婆壶均日期：2立』主年—止月{)_日万方数据大连理工大学硕士学位论文摘要金属有机骨架材料(MOF)作为一种新型材料相对于传统吸附剂具有更大的比表面积，可控的晶体结构以及特殊的活性位等优势，在废水处理方面表现出巨大的潜力。本研究采用水热合成法制备金属有机骨架材料MIL．100(Fe)，通过调节铁源中二价和三价铁盐的比例及氢氟酸的引入量首次将MIL．100(Fe)的晶体粒径从100nm调节至20肛m。使用了扫描电镜

3、(SEM)分析材料的晶体形貌，X射线衍射(XRD)、红外(IR)分析MIL．100(Fe)的晶体结构，热重(TG)检测其热力学稳定性，氩气物理吸附测定并计算材料的比表面积及孔分布。结果表明，由于二价铁盐与三价铁盐水解速率的不同，随着铁源中二价铁含量的增加，晶粒尺寸可由100m增至2um。引入氢氟酸，由于氟离子的高电负性能够稳定晶化过程中的铁三聚体，从而促进晶体粒径进一步由2um增大至20¨m。针对亚甲基蓝，不同晶体粒MIL．100(Fe)的吸附结果表明，晶粒越大，吸附量越大，其最大吸附量为1105m∥g，表现出较高的亚甲基蓝吸附能力，实现了对MIL．100(Fe)比表面积、合适孔体积的调控。

4、通过吸附动力学曲线测定，随着晶体粒径变小，吸附路径越短，吸附速率越大。吸附等温曲线符合Langmuir吸附模型，吸附动力学曲线符合拟二级动力学方程。对比吸附前后MIL．100(Fe)的XIm谱图和FTIR谱图，MIL．100(Fe)在吸附过程中与亚甲基蓝发生一定相互作用的同时，仍保持良好的结构稳定性。因此本研究对于亚甲基蓝染料废水处理的深入研究具有重要意义。针对苯酚，不同活化条件下的MIL．100(F)芬顿反应结果表明，随着活化温度的升高以及活化时间的延长，H202转化率及COD的去除率逐渐增加。因此MIL．100(Fe)在多相催化芬顿反应降解苯酚的应用领域中表现出较大潜力。关键词：金属有机

5、骨架材料；MIL．100(Fe)；吸附；染料；多孔材料万方数据可控晶粒尺寸M几．100(Fe)的制备及亚甲基蓝吸附性能研究SynthesisofSize-controlledML-1OO(Fe)andapplicationAbstractInmiswork，meaVerageparticlesizeofmetalorganic仃amework(MOF)MIL一1oo(Fe)wasmodulatednotablyfrom100nmto20pmbychangingtheValencestateofironinironsourcesandmeamountofHFduringhydrothemalr

6、eactions．Theso叩tionc印acityofMIL．100(Fe)formethyleneblue(MB)increaSesw油t11epaniclesize，aJldthemaxim啪so印tioncapacityofthe1argestpaniclesreached1105m∥g，muchhi曲erthanpreViousreportsonMOFs．Thehi曲so印tioncapacitycouldbe甜ributedtohi曲surf-aceareaaJldsuitableporestmcture．Additionally，theparticlesizedetermine

7、dtheadso叩tionrate．Thesmallerthepaniclesize，thehighertlleadsorptionrate．Theadso印tionthe珊alisothermswerefi钍ingbetterwiththeLan肿uirmodela11dmekineticdatawerefollowedbythepseudo-second-ordermodel．Theseresultsid