金属有机骨架材料对污染物的吸附分析

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1、中文摘要金属有机骨架材料对污染物的吸附研究学生：王士伟专业：分析化学导师：严秀平教授中文摘要金属．有机骨架材料(MOFs)是一类建立在金属离子与有机配体相互作用基础上的新型多孔材料，由于其具有丰富可控的空间拓扑和孔结构，较高的比表面积，良好的热稳定性和化学稳定性，以及独特的光、电、磁等优异性质，因此在吸附、分离、催化、传感、成像等诸多领域有着诱人的应用前景。本论文主要研究了以MOFs作为吸附材料在吸附有毒有机污染物方面的应用，具体研究内容如下：(1)使用高温水热法合成了具有超大比表面和良好稳定性的MIL．101材料，通过扫描电镜、x

2、．射线衍射、热重分析等手段对材料进行了表征。并将其作为吸附材料，研究了其对咖啡因、磺胺甲恶唑、磺胺二甲基嘧啶、磺胺嘧啶、磺胺这五种医药品和个人护理品(PPCPs)的吸附效果，考察了吸附时间、离子强度和pH值等因素对吸附效果的影响，测定了不同温度下的吸附等温线，并采用Freundlich方程对吸附等温线进行拟合，根据拟合数据计算得到了相应的吸附热力学参数AG、脯、丛。结果表明，MIL-101对五种PPCPs的吸附是一个自发的吸热熵增过程，其对五种PPCPs的平衡吸附容量顺序为：咖啡因>磺胺甲恶唑>磺胺二甲基嘧啶>磺胺嘧啶>磺胺。MIL

3、．101对PPCPs的吸附可能是由多种因素综合作用的结果，如目标分析物的分子大小与MIL．10l孑L道结构的匹配程度，MIL．101表面所带的正电荷与PPCPs分子之间的静电作用，以及MIL．101骨架结构上的苯环和PPCPs分子的芳环之间的7【吼相互作用等。中文摘要(2)使用高温水热法合成了具有良好化学稳定性和骨架结构可伸缩的MIL．53材料，并通过扫描电镜、X．射线衍射、热重分析等手段对材料进行了表征。并将其作为吸附材料，研究了其对邻硝基苯酚、苯酚、邻苯二酚三种酚类化合物的吸附效果，考察了吸附时间、离子强度和pH值等因素对吸附效

4、果的影响，测定了不同温度下的吸附等温线，并采用Freundlieh方程对吸附等温线进行拟合，根据拟合数据计算得到了相应的吸附热力学参数AG、肼、丛。结果表明，MIL．53对三种酚类化合物的吸附是一个自发的吸热熵增过程，MIL．53对三种酚类化合物的平衡吸附容量顺序为：邻硝基苯酚>苯酚>邻苯二酚。邻硝基苯酚的吸附容量明显大于苯酚和邻苯二酚的原因可能是邻硝基苯酚分子之间具有很强的静电作用，并且其分子间易形成氢键，从而形成更加明显的多分子层吸附。关键词：金属有机骨架材料，PPCPs，酚类化合物，MIL．101，MIL．53lIAbstra

5、ctMetal--OrganicFrameworksforAdsorptionofPollutantsShi-WeiWang(MajorinAnalyticalChemistry)DirectedbyProfessorXiu-PingYanAbstractMetal·organicframeworks(MOFs)areanovelclassandintriguinginorganicmicroporouscrystallinematerials，whichhavelargespecificsurfaceareas，tunablest

6、ructureandattractivepotentialapplicationsinseveralareas，suchasadsorption,separation，catalyst，drugdelivery,sensing,andimaging．ThisdissertationpresentstotheutilizationofMOFsasadsorbentforremovalofpollutants．TheadsorptionofpollutantsonMOFshavebeendetailystudied，andaresumm

7、arizedasfollows：(1)MIL·101withhighsurfacearea,goodchemicalandthermalstabilityWasusedasadsorbentforadsorptiveremovalofpharmaceuticalsandpersonalcareproducts(PPCPs)，whicharenewpollutants．FivePPCPscaffeine，sulfamethoxazole，sulfamethazine，sulfadiazineandsulfanilamidewerech

8、osenasanalytestoinvestigatetheadsorptionpropertiesofMIL-I01．Theefffectsoftime，ionicstrength，temperatureandpHonadsorpt