金属有机骨架材料吸附法处理稀盐酸废水的研究

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1、天津大学硕士学位论文金属有机骨架材料吸附法处理稀盐酸废水的研究Investigationofmetalorganicframeworksfortheadsorptiveremovalofhydrochloridefromdiluteaqueoussolution学科专业：制药工程作者姓名：兰晓宇指导教师：郭翔海副教授企业导师：方治文研究员天津大学化工学院二零一七年五月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发

2、表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者

3、签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日摘要随着工业发展，大量的工业盐酸废水的排泄造成设备腐蚀，环境污染等问题。现有的含盐酸废水中盐酸回收方法均存在各种缺陷，如果采用吸附方法并结合拥有较大比表面积的金属有机骨架材料（metal-organicframework，MOF）可以实现将盐酸从废水中吸出从而实现浓缩，那么不仅可以提升盐酸吸附量还可以使能耗及操作难度降低。本文采取吸附法处理稀盐酸废水，吸附剂选取七种（MIL-101(Cr)，MIL-100(Cr)，MIL-53(Cr)，MIL-96(Al)，M

4、IL-100(Fe)，UiO-66，ZIF-8）具有水稳性的MOF材料，并采用静态吸附法考察其对盐酸的吸附效果，结果表明UiO-66对盐酸的吸附效果最好。并以UiO-66为研究对象，对其吸附动力学，吸附热力学进行了进一步研究。实验结果表明，UiO-66在4h左右达到吸附平衡状态；随着初始浓度的增加，UiO-66对盐酸的吸附量随之增加，但当浓度继续上升时，吸附量的增长速率减缓；随着温度的不断升高，吸附量逐渐下降。使用不同的吸附动力学模型和吸附等温线模型对实验结果进行拟合，结果显示UiO-66对盐酸的吸附过程符

5、合准二级动力学模型，吸附等温线符合Langmuir模型。本文还对热力学参数ΔG，ΔH和ΔS进行了计算，发现盐酸在UiO-66上的吸附是自发的，并且是一个放热和熵减的过程。对吸附后的UiO-66用去离子水和乙醇洗涤后进行吸附剂再生，三次循环利用后，UiO-66对盐酸的吸附量仍维持在原有的98.5%左右。综上，说明UiO-66是一种优良的盐酸吸附剂。基于UiO-66对盐酸有较好的吸附效果，又考虑到将盐酸萃取剂加于配体侧链会大大提升盐酸吸附量，提升吸附效果。因此，本文还合成了两种侧链含有醚的有机配体（BDC-OC

6、H3，BDC-OCH2CH2CH3），并用其合成UiO类MOF材料（UiO-1，UiO-2）。用其对盐酸溶液进行吸附，并在同等条件下将其与UiO-66的吸附效果进行对比，结果表明带有醚类侧链的MOF材料比UiO-66具有更好的吸附效果，且随着醚类碳链的延长，吸附效果增强。综上，该新型UiO类MOF材料将在盐酸吸附上有较为广阔的发展前景。关键词：盐酸，金属有机骨架，吸附，吸附动力学，吸附等温线IIABSTRACTVastamountsofspentdilutehydrochloricacidaregenera

7、tedwiththedevelopmentofindustry.Spentdilutehydrochlorideisamajorconcernduetoitshighlycorrosiveandpollutingnature.Severalmethodsaresuggestedforseparatinghydrochloridefromwastewater.Thesekindsofmethodshavekindsofdisadvantages.While,adsorptionisapromisingway.

8、Someadsorbentsforhydrochlorideadsorptionhavebeenreportedbutdisadvantagesincludinglowadsorptioncapacityordifficultyinregenerationgreatlyimpedetheirapplications.Metal-organicframework(MOF),whoseporositiesaremuc