硅烷流化床法生产粒状多晶硅的数值模拟

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1、硅烷流化床法生产粒状多晶硅的数值模拟Numericalsimulationonproductionofgranularpolysiliconbyfluidized-bedsilanepyrolysis学科专业：化学工程作者姓名：张月梅指导教师：黄国强副教授天津大学化工学院二零一七年五月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研

2、究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日摘要硅烷流化床法生产粒状多晶硅技术因具有节能、高效、环保等优点受到广泛关注，但国内对其研

3、究仍处于起步阶段。硅烷热解的实验条件比较苛刻，尤其对于工业级硅烷流化床装置，单纯采取实验手段进行研究需付出巨大的经济代价，这制约着该技术的研究与发展。建立描述硅烷流化床化学气相沉积过程的多尺度耦合模型具有重要意义。本文首先详细地分析比较了文献中多种硅烷热解的反应动力学模型，由此确定了简化的硅烷热解反应机理，即考虑硅烯的异相沉积，并筛选出两种硅烷均相分解的动力学模型（Ho-hom、Col-hom）及三种硅烷异相沉积的动力学模型（Fur-het、Iya-het、Bus-het），将其进行不同形式的组合提出了六种可能合适的硅烷热解反应动力

4、学模型。然后针对硅烷流化床反应器建立硅烷氢气系统的三维模型，结合粒群衡算模型和基于颗粒动力学理论的欧拉双流体模型建立了CFD-PBM耦合模型，以便考察颗粒粒径的变化。经验证分析表明所建立的耦合模型是有效的。利用Chemkin将硅烷均相反应机理导入流体力学软件Fluent中，对六种不同动力学模型进行数值模拟分析，结果表明用Ho的硅烷均相分解动力学模型与Furusawa的硅烷异相沉积动力学模型结合得到的模拟值与Hsu等的实验数据吻合良好，较适用于硅烷流化床的带反应模拟。另外，模拟结果表明硅沉积主要发生在密相区及气泡周围，浓度极少的硅烯异

5、相沉积对硅沉积的贡献约为硅烷10%。最后建立了工业级硅烷流化床的三维模型，考虑颗粒团聚及壁面沉积，进一步丰富了硅烷流化床中颗粒生长机理，并详细分析了进气组成、进气速度、反应温度对多晶硅生长速率的影响。建议合适的操作条件为：硅烷入口浓度10%~20%，进气速度3.5~6umf，反应温度923~973K，并提出改变硅烷入口浓度分布，使近壁面处于高氢气氛围，可以有效减少壁面沉积。关键词：流化床，粒状多晶硅，化学气相沉积，反应动力学，CFD-PBMIABSTRACTAsanenergy-efficient,high-performancea

6、ndenvironment-friendlymethod,thefluidized-bedsilanepyrolysisforproductionofgranularpolysiliconhasreceivedextensiveattention,whilethedomesticresearchonthisprocessisstillinitsinfancy.Theexperimentalconditionsofsilanepyrolysisareveryharsh,especiallyforindustrial-gradeflui

7、dizedbeddevice.Justtakingtheexperimentalmeanstocarryoutitsresearchneedsahugeeconomiccost,whichrestrictsresearchanddevelopmentofthistechnology.Thereforeitiswithmuchsignificancetoestablishamulti-scalecoupledmodelfordescribingthechemicalvapordepositionprocessoffluidized-b

8、edsilanepyrolysis.Inthisthesis,varioustypesofsilanepyrolysiskineticmodelsintheliteraturewerefirstlyanalyzedandcompare