原位复合型铂镍双金属纳米晶2f镍铝水滑石的合成及其催化性能研究

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1、万方数据北京交通大学硕士学位论文目录4．2．1氧析出反应的实验部分⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯364．2．2Pt3Ni／LDH氧析出反应的性能⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．364．3Pt3Ni／LDH苄胺脱氢性能初探⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯384．3．1实验部分⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯394．3．2凡N儿DH苄胺脱氢反应的性能⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．404．3Pt3Ni／LDH糠醛加氢性质初探⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯424．3．1Pt3Ni／LDH糠醛加氢反应的实验部分⋯⋯

2、⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．434．3．2n3N儿DH糠醛加氢性能初探⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯．444．4本章小结⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯455总结与展望⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯。46参考文献⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯47作者简介⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯53独创性声明⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯54学位论文数据集⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯55万方数据北京

3、交通大学硕士学位论文1绪论1．1研究背景l绪论1984年德国科学家提出“纳米材料”，指在三维空间内至少有一维处于纳米尺度(1-100rim)的晶态或非晶态超微粒构成的固态物质。通常根据具有纳米尺度的维数，可将纳米材料的基本单元划分为三类：(1)零维：在三维空间的尺度上均为纳米尺寸，如原子团簇、纳米颗粒等：(2)一维：指在空间上有两维位于纳米尺度，如纳米棒、纳米丝、纳米管等；(3)二维：指在三维空间上有一维处于纳米尺度的大块材料，如超晶格、多层膜、超薄膜等。因纳米材料具有极高的浓度的界面和晶粒，使得其相

4、比传统大块材料具备更多的催化特性，即它的光学、热学、电学、磁学、力学以及化学方面的性质和大块固体时相比将会有显著的不同。目前已在材料、化学及其物理等诸多学科的前沿领域引起广泛的关注。从尺寸大小来说，通常产生物理化学性质显著变化的细小微粒的尺寸在0．1微米以下(注1米=1000毫米，1毫米=1000微米，1微米=1000纳米，l纳米=10埃)，即100纳米以下。与传统催化剂相比纳米催化剂具有比表面积大，体积较小，暴露活性位点多的优势，所以纳米催化剂通常具有较高的选择性和催化活性。催化科学和材料科学的研究

5、人员认为纳米晶催化剂的构效关系是和多方面相互联系的：(1)载体(尤其常用的是金属氧化物)表面的缺陷；(2)分散在载体表面的正价态金属原子或团簇：(3)配位不饱和的金属原子：(4)分散在载体表面的中性金属原予：(5)金属与载体界面的晶格不匹配导致的金属颗粒表面的张力；(6)纳米晶的金属．非金属转变。复合型纳米催化剂主要分为两种：(1)半导体．金属的复合结构。因为半导体与金属之间存在着电子的传递从而可以起到调控金属表面的电子结构，进而调控催化剂不同的反应性。此类材料最常用的半导体是金属氧化物，金属氧化物除

6、了存在与金属的协同效应以外还往往还能起到固体碱载体的作用。(2)异质机构。这一类结构的范畴比较的广泛，从金属颗粒与氧化剂(多金属氧酸盐)的复合结构，到金属与金属之间的异质结构，再到双金属或者多金属的结构都能够归到这个范畴。纳米复合材料因其具有多重复合并且可设计的综合性能而被广泛应用于多种领域。近年来新材料发展的战略都把纳米复合材料的发展放到重要的位置，包括纳米聚合物基复合材料、纳米碳管功能复合材料，纳米钨铜复合材料等。万方数据北京交通大学硕士学位论文1绪论1．1．1Pt-Ni双金属催化剂的研究意义与现

7、状贵金属纳米材料作为纳米材料的一个重要组成部分，它具有自己独特的性能，根据最新研究发现小粒径贵金属纳米材料能呈现新的催化性能。同时贵金属纳米材料(如银、铂、钯等)因其有机地结合了贵金属独特的物理化学性质与纳米材料的特殊性能，在众多领域不仅具有广阔的应用前景，同时也为传统纳米材料的研究增添了新的内容。由于其出色的催化活性，形貌可控的金属纳米晶的合成得到了广泛关注。近些年研究表明，铂基催化剂的催化活性与他们的形貌和组成密切相关。为了减少n的用量并且提高Pt原子活性位点的暴露，通常会引入价格较低的3d过度金

8、属(如Fe，Co，Ni等)[z-2]。与此同时，双金属的结构通常比构成组分单一的纳米晶具有更优异的催化效果，主要是由于引入第二种金属对整个催化剂的几何结构和电子结构进行了重新调控。2007年Stamenkovic课题组制备了暴露不同晶面的Pt3Ni并对其氧气还原反应(ORR)活性进行了比较。研究表明，n偏聚的双金属的表面比单质n表面活性好得多。而就不同暴露晶面进行比较，不同的表面结构导致其表面d带中心不同，从而改变了氢氧根与氧气等在晶面的吸附能，具体表现